【摘 要】
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工业废水违规排放带来了大面积水体污染,成分复杂难以处理,极大地影响着人民的生命和健康。人们需要寻找高效、安全可靠、可持续和节能的化学技术。光催化因具有能耗低、操作简单、无二次污染等优点,越来越受到人们的瞩目。光催化剂被认为是光催化技术的核心。本论文一方面基于能带理论对传统光催化剂TiO_2进行高质量金属性MoS_2复合,探索其对水中污染物的降解性能及降解机理;另一方面基于目前铜铁氧化还原电对在电子
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工业废水违规排放带来了大面积水体污染,成分复杂难以处理,极大地影响着人民的生命和健康。人们需要寻找高效、安全可靠、可持续和节能的化学技术。光催化因具有能耗低、操作简单、无二次污染等优点,越来越受到人们的瞩目。光催化剂被认为是光催化技术的核心。本论文一方面基于能带理论对传统光催化剂TiO2进行高质量金属性MoS2复合,探索其对水中污染物的降解性能及降解机理;另一方面基于目前铜铁氧化还原电对在电子传输方面的优势制备了Cu-Fe LDH材料,首次将光催化技术与化学催化技术进行耦合用于水中污染物的降解。传统TiO2带隙较宽,只能吸收紫外光,同时光生电子与空穴有效分离率低,光催化性能受到抑制。MoS2具有能带结构可调、无毒等的优点,特别是金属性MoS2极高的载流子迁移率可以有效的提高电子寿命。因此我们将TiO2和MoS2复合以提高TiO2光催化性能。本论文采用表面活性剂CTAB辅助水热法合成CTAB-TiO2/MoS2复合光催化剂,CTAB作为表面活性剂,在增强TiO2和MoS2界面复合提升金属性MoS2含量方面具有重要作用。经降解实验发现,CTAB-TiO2/MoS2降解效果优于TiO2/MoS2和TiO2。利用XPS、EIS、Raman以及Vis-DRS分析发现该复合材料中金属性MoS2含量高达69%,可以为TiO2及半导体型MoS2受激产生的激发电子提供高速电子传输通道,而TiO2与MoS2材料之间良好的界面接触则提高了电子转移效率,有利于电子与空穴的分离。本论文采用共沉淀法制备了铜铁类水滑石(Cu-Fe LDH)。利用XRD和TEM研究Cu-Fe比例对催化剂形貌的影响,发现比例在2:14:1时均能形成LDH结构。并首次将该催化剂应用于亚甲基蓝(MB)和氨氮的光-次氯酸钠协同催化降解实验中,结果显示具有高纯度的Cu-Fe(3:1)样品性能最为优异:其降解MB的动力学常数是无催化剂的7.9倍,反应1min时氨氮的降解率为99.5%,高于无催化剂时66.6%的降解率。利用自由基捕获剂发现降解过程主要由超氧自由基实现,同时存在氯自由基和少量羟基自由基。进一步结合EIS及XPS结果证实Cu-Fe LDH在光化学催化过程中可以实现表面活性位点的持续再生和电子-空穴对的高效分离,被认为是一种极具应用潜力的催化剂材料。
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