氮掺杂多孔炭材料的构筑及对水体中亚甲基蓝去除性能研究

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近年来,染料对水体的污染给生态环境和人体健康带来了严重的危害。吸附法因其具有环保、经济、高效等特点在染料污染的水体治理中备受关注。氮掺杂多孔炭材料是近年来开发的一种新型碳基材料,氮元素在炭材料中的引入,可以调控材料表面的酸碱性和亲疏水性,是改善炭吸附剂吸附容量和吸附选择性的有效方法之一。探索低成本、高性能氮掺杂多孔炭材料的制备方法及对水体中染料吸附性能的研究具有重要意义。本论文系统考察了采用一锅法和溶胶-凝胶法制备的两类氮掺杂多孔炭吸附剂对水体中亚甲基蓝(MB)的吸附性能;研究了吸附剂结构和表面性质对吸附作用的影响;并对吸附剂吸附活性位的性质和作用机制等问题进行了探讨。取得的主要结果如下:1.以蔗糖、尿素、聚乙烯醇为原料,采用一锅法合成了一系列氮掺杂多孔炭材料,该系列材料对水中MB均表现出较高的吸附能力,优化制备条件所得氮掺杂多孔炭材料(PNC3-3)具有更高的比表面积(1211.3 m~2/g)和均匀的孔径分布,同时表面具有丰富的含氧官能团和含氮官能团。PNC3-3对水中MB的吸附行为遵循朗格缪尔等温模型和准二级动力学模型,室温下(p H=7)对MB的最大吸附量为400.0 mg/g。结合实验与多种表征结果发现,材料较大的比表面积和丰富孔道结构有利于活性位的暴露和MB离子的扩散和传输,表面含氧官能团和含氮官能团提供了MB吸附的主要活性位。2.以秋天柳树落叶为碳源、氨水为氮源,采用溶胶-凝胶法制备了一系列氮掺杂多孔炭材料(WNC),使用多种表征手段对其结构和物理化学性质进行研究。结果表明:WNC系列材料具有较大的比表面积(528.2-617.7 m~2/g)和丰富的多级孔结构。WNC-2材料对水中MB的吸附行为遵循朗格缪尔等温模型和准二级动力学模型,室温下(p H=5)其最大吸附量为263.2 mg/g。此外,对WNC-2及吸附MB后的WNC-2样品进行高温再焙烧处理,所得样品分别记为WNC-2-R和WNC-2-MB。WNC-2-R和WNC-2-MB在相同条件下对MB的最大吸附量分别为WNC-2的1.3倍和1.6倍。结合实验与多种表征结果推测,WNC材料的高比表面积和多级孔结构有利于吸附质(亚甲基蓝离子)的传输,并且其表面的羰基、醌基和吡啶氮等基团可以与水中MB发生较强的相互作用,从而使其表现出较高的吸附速率和吸附容量。
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