天然气是一种比煤和石油更优质的清洁能源。然而,高毒和强腐蚀性的硫化氢（H₂S）气体在天然气田中广泛存在,这严重地影响了天然气的运输、储存和安全利用。另一方面,H₂S也是一种重要的硫资源,可用于生产硫酸和其他含硫化合物。然而,传统的脱硫方法往往存在吸收容量低和再生能耗高等缺陷,天然气脱硫领域仍存在许多挑战。因此,发展经济高效的H₂S捕集及硫资源转化技术对于提高天然气的产业升级具有重要意义。近年来,相变捕集酸性气体CO₂概念的提出引起了广泛的关注。与传统脱硫技术不同的是相变捕集CO₂技术只需对CO₂气体富集的一相进行处理,可有效地降低再生能耗。基于此,本文着眼于开发H₂S相变捕集技术,以降低吸收剂再生能耗、提高H₂S的吸收容量以及H₂S中硫资源的利用率为研究目标,具体研究内容包括以下方面:首先,采用有机超强碱1,5-二氮杂双环[4.3.0]壬-5-烯（DBN）为吸收剂,低粘度、高沸点的有机溶剂十六烷和正己醇为溶剂,吸收H₂S气体后达到了液-液相变的分相效果。通过核磁共振氢谱（¹H NMR）和傅里叶红外（FTIR）光谱测试证明吸收产物为[DBNH]⁺[SH]^-盐。紫外可见吸收光谱（UV-vis）结果表明相变现象的产生是由于吸收H₂S后上、下两相液体极性差异导致。此外,考虑到仅有下相需要加热用于再生,在1 bar和293.15 K下的重量吸收容量计算为0.205g H₂S/g下相,这是迄今为止获得对H₂S具有的最高的重量吸收容量。当吸收达到平衡时DBN、正己醇和H₂S主要集中在下相,而十六烷主要集中在上相。此外,该DBN-十六烷-正己醇吸收体系具有优异的脱硫性能,最高脱硫率高于99%。吸收后的H₂S可在80°C下通过N₂吹脱解吸,5次循环吸收解吸实验表明每次循环吸收量基本保持不变。对每次解吸后的下相吸收液进行¹H NMR分析,发现其化学位移与未吸收H₂S前的DBN和正己醇混合液一致,表明该吸收体系具有较好的化学稳定性。其次,以有机超强碱1,8-二氮杂二环[5.4.0]十一碳-7-烯（DBU）为吸收剂,采用物理化学性能良好的有机溶剂作为溶剂,筛选出了能够实现H₂S液-液相变的DBU-三乙二醇二甲醚（TEGDME）-H₂O体系。¹H NMR和FTIR等光谱分析手段表明吸收产物为[DBUH]⁺[SH]^-盐。UV-vis结果表明两相的形成是由于生成的产物[DBUH]⁺[SH]^-盐具有盐析效应使得低极性的TEGDME从高极性的H₂O溶液中分开。此外,考察了不同吸收条件如组分浓度、温度以及H₂S分压对吸收负载量的影响。通过气相色谱（GC）定量分析了体系中水含量对DBU和TEGDME在上、下两相的分布情况的影响,结果表明,上相中DBU和TEGDME的质量百分数基本不受水含量的影响;然而,下相中DBU的质量百分数随着体系中H₂O含量的降低而升高,TEGDME的质量百分数随着水含量的降低而降低。吸收达平衡后上相中仅有溶剂TEGDME,而H₂S、H₂O、DBU以及少量的TEGDME主要集中在下相。最后,采用液相Claus反应作为吸收剂的化学再生方式,实现H₂S可逆捕集的同时将有害的H₂S气体转化为硫单质。最后,着眼于将吸收后富含H₂S的吸收产物转化为高附加值的含硫有机化学品。探索采用有机超强碱四甲基胍（TMG）为吸收剂与饱和蒸气压低且粘度小的有机溶剂N-甲基吡咯烷酮（NMP）溶剂互配,吸收H₂S后可达到液-固相变的吸收效果。粉末X射线衍射（XRD）和FTIR结果表明不同有机溶剂对吸收产物的结构无影响,但不能直观的证明吸收产物的结构与组成。通过对吸收产物重结晶处理获得其单晶,通过单晶X射线衍射分析结果表明该晶体为1,1-二甲基硫脲。综上所述,本文首次提出了H₂S相变捕集的概念,开展了三种不同超强碱体系相变捕集H₂S的研究。相比于传统的H₂S液体吸收剂,本文中的吸收体系挥发性低、粘度小且具有较高的H₂S吸收负载量。本文的研究成果为降低H₂S的捕集能耗及提高硫资源的利用价值提供了重要的参考信息。