硅球表面苯酚MIPs的制备及其在DGT技术中的应用

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薄膜扩散梯度(DGT)技术是一种原位、连续的被动采样技术,既可以测无机物也可以测有机物,不同结合相可以累积不同目标物质,因此结合相的研究成为了大家关注的热点。以表面印迹法在水热反应釜中制备了苯酚印迹聚合物,考察了不同交联剂和修饰剂对硅胶表面修饰的聚合物对苯酚的吸附效果。并初步研究了将此表面印迹聚合物掺杂到聚丙烯酰胺凝胶(印迹凝胶)中作为DGT技术的结合相,研究对水中有机物苯酚的测量。通过红外、扫描电镜和热重分析等仪器对产物的结构、表面形貌和热稳定性进行了表征。采用静态吸附的方法研究了聚合物(凝胶)的吸附性能,吸附动力学、温度和pH对吸附的影响以及选择性。通过三因素四水平正交试验,优化了以3-氯丙基三甲氧基硅烷(JHI31)为修饰剂,甲基丙烯酸(MAA)为复合功能单体以及乙二醇二甲基丙烯酸酯(EDMA)为交联剂制备表面印迹聚合物的反应物配比,当苯酚:硅球:JHI31:MAA:EDMA的比值为1:2:2.5:1:3吸附效果最佳。实验结果表明,表面印迹聚合物对苯酚的吸附在3 h基本达到平衡;苯酚的吸附量会随苯酚浓度的增加而增大,且随温度升高减小,说明吸附过程为放热反应,其吸附热ΔH=-36.94 kJ·mol-1;符合Freundlich等温吸附模型;当pH=7时,吸附效果最好;苯酚对二氯苯酚、对氯苯酚、对苯二酚的选择性系数分别为:2.64、2.81、3.32。考察了以印迹凝胶作为DGT技术的结合相,以有机膜作为扩散层,测定水中的苯酚。对外加标苯酚0.3 mg/L的合成水,DGT技术可以定量地累积苯酚,回收率为56.6%,RSD为8.75%。
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