分子的形状和大小是现代化学中最重要的基本概念之一。杨忠志等人提出的分子形貌，不仅可以表征分子形状和大小，而且可以表征分子界面的电子密度分布。本文研究了一些小分子团簇的分子形貌，研究和探讨HF和HCHO与H2O形成二聚体过程中，分子形貌的动态变化。具体内容如下：　　 1．(MH3)n(M=Li，Na，K；n=1—4)小分子团簇的分子形貌研究。在MP2/6—311++G(3df，3pd)水平下，优化得到了(MH)n(M=Li，Na，K；n=1—4)小分子团簇的稳定构型，并计算了团簇的第一电离能，结合能，极化率。并且使用Davidson发展多年的精密从头计算MELD程序中CISD/6—311+G(d，p)方法，结合自编的PAEM程序，计算单电子作用势(PAEM)，并绘制出它们的分子形貌。研究了它们的单电子作用势(PAEM)的特征，探讨了化学键的单电子作用势的势垒Dpb与化学键的键长的关系，团簇的单电子作用势势垒tDpb与其结合能的关系。结果表明，Dpb可以用来表征化学键的强度，tDpb可以用来表征团簇的稳定性。对比了团簇中氢原子端和金属原子端的轮廓与相应孤立原子的轮廓，发现了这些团簇中H原子端轮廓膨胀，金属原子端轮廓收缩的现象，体现氢原子的吸引电子的能力强于Li，Na和K原子。　　 2．A…H2O(A=CH3OH，HCHO，HCOOH)二聚体的分子形貌研究。在MP2/aug—cc—pvdz水平下，优化得到了A…H2O(A=CH3OH,HCHO，HCOOH)二聚体的稳定构型，计算了二聚体的第一电离能，结合能，极化率。应用Davidson发展的MELD程序，使用CISD/6—31+G(d，p)方法，结合自编的PAEM程序，计算了二聚体中一个电子所受到的作用势，绘制出它们的分子形貌。比较了沿O(A)…H(H2O)方向上，单电子作用势势垒Dpb，得出O(A)…H(H2O)距离越短，单电子作用势的势垒越大，氢键作用越强，二聚体结合能越大。　　 3．HF…H2O二聚体和HCHO…H2O二聚体形成的动态过程。在MP2/6—311++G(3df，3pff)水平下，计算了HF…H2O二聚体不同O(H2O)…H(HF)距离下的第一电离能，结合能。使用Davidson发展的MELD程序中CISD/6—31+G(d，p)方法，结合自编的PAEM程序，计算了二聚体的单电子作用势(PAEM)，并绘制出它们的分子形貌。在氢键的形成过程中，当O(H2O)…H(HF)距离约为3．00(A)时，HF…H2O二聚体间电荷转移较多。而HF和H2O的分子轮廓在O(H2O)…H(HF)距离约为2．48(A)时，开始出现重叠。对HCHO…H2O二聚体也做了类似的处理。