【摘 要】
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钙基材料具有储热密度高、成本低廉和环境友好等特点,基于钙基材料的CaO/Ca（OH）2循环储热已成为适用于集中式太阳能热发电中最有潜力的热化学储热技术之一,提高钙基材料储热反应特性和循环稳定性是获得高效储热能力的关键。本文开发了多种增强CaO/Ca（OH）2循环储热性能的方法。本文研究了中空结构CaO的CaO/Ca（OH）2循环储热性能;采用密度泛函理论计算研究Mn改性和Ce改性分别强化CaO/C
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钙基材料具有储热密度高、成本低廉和环境友好等特点,基于钙基材料的CaO/Ca（OH）2循环储热已成为适用于集中式太阳能热发电中最有潜力的热化学储热技术之一,提高钙基材料储热反应特性和循环稳定性是获得高效储热能力的关键。本文开发了多种增强CaO/Ca（OH）2循环储热性能的方法。本文研究了中空结构CaO的CaO/Ca（OH）2循环储热性能;采用密度泛函理论计算研究Mn改性和Ce改性分别强化CaO/Ca（OH）2储热反应的机理;研究了流态化下CaO的CaO/Ca（OH）2循环储热性能,提出SiO2改性及耦合钙循环储热分别提高流态化CaO/Ca（OH）2循环储热性能的方法;通过微观结构分析、粒径分布分析和密度泛函理论计算揭示了强化CaO/Ca（OH）2循环储热性能的机理,为钙基材料热化学储热的工业化应用提供了理论指导和依据。为提高CaO的化学反应速率,通过水热碳模板法制备了用于钙循环脱碳耦合CaO/Ca（OH）2循环储热的中空结构CaO,通过微观表征分析了中空结构的形成过程及制备条件的影响。考察中空结构CaO的碳酸化反应和水合放热反应性能,分析了中空结构提高CaO储热反应特性的机理,确定了最佳制备条件。探讨钙循环脱碳和储热循环的相互影响机制,分析了中空结构CaO在钙循环脱碳和CaO/Ca（OH）2循环储热中的微观形貌和孔隙结构演变机制,揭示了储热循环快速改善钙循环脱碳过程中CaO烧结的机理。研究发现,当水热温度170℃,水热时间为6 h时,制备的中空结构CaO具有较高的钙循环脱碳和储热性能,10次钙循环脱碳后中空结构CaO的碳酸化转化率以及最高水合转化率分别达到57.3%和80.8%,为煅烧石灰石的1.7和1.3倍。为提高CaO水合放热速率,通过湿混合法制备了 Mn和Ce改性CaO。考察了 Mn和Ce改性CaO的CaO/Ca（OH）2循环储热性能,Mn改性和Ce改性分别提高了 CaO水合放热反应速率。通过密度泛函理论计算研究Mn和Ce改性CaO的水合放热反应过程,从原子尺度上分析了 Mn改性和Ce改性对CaO水合放热反应过程中几何结构和电子特性的影响,阐明了Mn改性和Ce改性促进CaO水合放热反应的机理。研究表明,水合放热时间30 s时,Mn改性CaO的水合转化率达到83.3%,分别是Ce改性CaO和纯CaO的1.09和1.13倍;Mn改性和Ce改性降低了 CaO水合放热反应活化能,其中Mn改性促进作用最强,Mn改性CaO的水合放热反应活化能是0.013 eV,仅为Ce改性CaO的44.8%。开展了流态化下CaO的CaO/Ca（OH）2循环储热特性研究,获得了流态化下CaO水合放热特性和循环储热性能,研究了粒径大小、流化数、水蒸气浓度、循环次数和载气类型等因素对流态化下CaO的CaO/Ca（OH）2循环储热性能的影响。通过对比固定床反应器与鼓泡流化床反应器中不同气固流动型态下CaO的放热性能和颗粒形貌,发现流态化下CaO未出现明显的颗粒团聚效应,循环储热稳定性明显提高,揭示了各因素对流态化下CaO水合放热性能的影响机制,并对循环储热中CaO的磨损特性进行了考察。研究发现,多循环储热中CaO的快速膨胀是其储热循环稳定性下降的主要原因。为抑制CaO的快速膨胀,提出利用硅溶胶和石灰石作为前驱体,制备了 SiO2改性CaO复合材料,研究了流态化下SiO2改性CaO的CaO/Ca（OH）2循环储热特性,分析了制备过程中CaO/SiO2质量比和预煅烧温度对SiO2改性CaO循环储热性能的影响机制,揭示了 SiO2改性对CaO水合放热特性的促进作用机理。研究表明,10次循环后,SiO2改性CaO的膨胀率为124%,仅为纯CaO的45.4%,SiO2改性CaO的体积能量密度为691.5 MJ/m3,比纯CaO提高了 33.2%。通过引入钙循环储热（CaO/CaCO3循环储热）工艺,提出了一种流态化下钙循环储热耦合CaO/Ca（OH）2循环储热工艺流程,研究了工艺流程对CaO储热性能的影响,获得了多阶段耦合储热过程中CaO的钙循环储热和CaO/Ca（OH）2循环储热性能,考察了耦合储热过程中CaO的磨损特性,揭示了 CaO/Ca（OH）2循环储热与钙循环储热之间的相互作用以及颗粒演变机制。研究发现CaO在先进入CaO/Ca（OH）2循环储热的模式下具有更高的耦合储热性能,发现CaO/Ca（OH）2储热循环和钙循环储热之间存在相互促进作用,通过微观结构分析和粒径分布分析揭示了两者相互促进机理。研究表明,10次CaO/Ca（OH）2储热循环使CaO的碳酸化转化率提高了 64.7%,碳酸化放热时间延长了 31.7%;10次钙循环储热后CaO水合放热的体积能量密度提高了 1.9倍。
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