石墨烯是一种综合性能优异的碳纳米材料,可作为增强相填充到橡胶基体中,实现低填充量下赋予橡胶良好的机械性能。但作为纳米材料,其比表面积大,易团聚,在橡胶中难以均匀分散;同时石墨烯片层间的共轭效应和范德华力使其易堆叠,难以充分发挥其自身的优异性能。因此,通过对石墨烯的修饰改性,降低石墨烯自身的堆叠团聚,提高其在橡胶基体中的分散均匀性,最大程度地发挥石墨烯对橡胶的增强效果已成为该领域的研究热点。本文从石墨烯改性、石墨烯/橡胶复合材料的制备方法以及石墨烯/橡胶复合材料的种类等方面总结分析了近年石墨烯基橡胶复合材料的研究近况和发展趋势。然后在此基础上,通过三种不同的改性方式对氧化石墨烯（GO）进行了改性处理,设计了3种聚合物的改性石墨烯复合材料,并将改性石墨烯材料用于橡胶复合材料中,以期达到提高石墨烯在橡胶基体中的分散效果和增强效果的目的。论文首先采用无皂乳液聚合制备了阳离子聚苯乙烯球形粒子,并通过静电相互作用与氧化石墨烯复合,得到具有插层结构的聚苯乙烯（PS）改性石墨烯rGO/PS;将rGO/PS通过乳液共混和机械共混相结合的方式加入到丁苯橡胶（SBR）中,制备了rGO/PS/SBR复合材料。研究结果表明,随rGO/PS用量的增加,rGO/PS/SBR复合材料的拉伸强度和断裂伸长率均呈现增大趋势,当rGO/PS用量为3 wt%时,复合材料rGO/PS/SBR的拉伸强度和断裂伸长率分别达到2.39 MPa和513.30%,与纯SBR相比,分别提高了51%和78%。热性能测试结果表明,添加rGO/PS后,复合材料rGO/PS/SBR的5%的热分解温度（Td5）提高,当rGO/PS用量为0.5 wt%时,复合材料的Td5达到最大值为343.84℃,相比纯SBR提高了34.56℃。其次,论文采用水相沉淀聚合制备了聚丙烯腈不规则球形粒子,并通过非共价键相互作用与氧化石墨烯复合,得到具有嵌入式结构的聚丙烯腈（ZPAN）改性石墨烯rGO/ZPAN;将rGO/ZPAN通过乳液共混和机械共混并用的方式加入到丁腈橡胶（NBR）中,制备了rGO/ZPAN/NBR复合材料。同时,为了研究不同形态聚丙烯腈球形粒子对复合材料结构及性能的影响,本文还购买了一种粒径较大的聚丙烯腈椭球形粒子,并采用同样的改性和共混方式,制备了rGO/PAN/NBR复合材料。研究结果发现,复合材料rGO/ZPAN/NBR的100%和300%定伸应力随着rGO/ZPAN用量的增加呈现先升高后降低的趋势,在填充量为1.5 wt%时达到最大值,同NBR相比分别提升了22%和72%;对于复合材料rGO/PAN/NBR,当rGO/PAN用量为2 wt%时,其100%和300%定伸应力达到最大值,其值较纯NBR分别提升了29%和70%。此外,测试还发现,复合材料rGO/ZAPN/NBR的交联密度在rGO/ZAPN填充量为0.75 wt%时达到最大值1.4×10-3mol/cm~3,相比纯NBR,交联密度提升了55.6%;而对于复合材料rGO/PAN/NBR,当rGO/PAN填充量为0.5 wt%时,其交联密度达到最大值1.3×10-3mol/cm~3,同NBR相比,交联密度增大了44.4%。最后,论文采用自由基溶液聚合制备了聚（苯乙烯-丙烯腈-乙烯基咪唑）三元共聚物P（St-AN-VIM）,并通过非共价键相互作用与氧化石墨烯复合,得到具有核壳包覆结构的三元共聚物改性石墨烯（rGO/P（St-AN-VIM））。将rGO/P（St-AN-VIM）以机械共混的方法填充至共混胶SBR/NBR中,制备了rGO/P（St-AN-VIM）/SBR/NBR复合材料。研究结果表明,随着rGO/P（St-AN-VIM）填充量的增加,复合材料rGO/P（St-AN-VIM）/SBR/NBR的100%和300%定伸应力均呈现先增加后减少的趋势,在填充量为1.5 wt%时,复合材料的100%和300%定伸应力均达到最大值,分别为1.04 MPa和1.73 MPa,与SBR/NBR共混胶原样相比,分别提高了9.70%和9.68%;此外,随着rGO/P（St-AN-VIM）填充量的增加,复合材料的邵氏硬度逐渐增大,在填充量为2.0 wt%时达到最大值55.8 HA,同SBR/NBR共混胶原样相比,提高了15.5%。扫描电镜测试结果显示,在rGO/P（St-AN-VIM）/SBR/NBR复合材料的断裂面出现了大量的分布均匀的rGO/P（St-AN-VIM）凸起颗粒,且其与SBR/NBR共混胶的相界面模糊,显示出良好的界面相容性,实现了石墨烯在SBR/NBR共混胶中均匀分散的目的。