某地高氟强酸钽铌矿渣中放射性元素铀钍浸出机理研究

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钽铌矿属于稀有金属矿产,多被用于高尖端科技领域和国防领域,因其含有铀钍等放射性元素,加之冶炼工艺的特殊性,在钽铌矿冶炼过程产生的废渣中富集放射性元素,如果处置保存不当,可能会造成环境污染和一定程度的资源浪费。将钽铌矿渣中铀钍等放射性元素回收再利用,实现废渣资源化、减量化、环保化、集中化的回收目标。(1)本文从常规硝酸浸出过程和硫酸浸出过程中铀钍等放射性元素的浸出规律出发,结合相关工艺矿物学及材料学的研究方法,得到了钽铌矿渣的物相特征,确定酸浸过程中铀钍的浸出最佳条件;并以此为依据,运用湿法冶金的相关知识,从动力学和热力学方面阐明了酸法浸出过程放射性元素铀钍的浸出特征;通过对浸出率与相关参数分别拟合,完善了酸浸实验过程的动力学方程。(2)通过对某地高氟强酸钽铌矿渣进行一系列表征,包括粒度分析,X射线衍射分析、红外光谱分析、热重分析、比表面积孔径分析、X射线荧光光谱分析、电感耦合等离子体质谱分析等,分析得出:钽铌矿渣中铀元素含量为2.845×103 mg/kg,钍元素含量为9.030×103 mg/kg,且钽铌矿渣并不是由一种金属氧化物或者盐构成的,钽铌矿渣是由多种金属、非金属组成的共生或者伴生铀钍放射性元素富集的尾矿。(3)通过一系列工艺探索,保证某地高氟强酸钽铌矿渣中铀钍元素得到最大限度的回收,包括硫酸浸出实验、硝酸浸出实验,温度(40–80℃)、时间(1–8小时)、液固比(1:1–12:1)、以及浓度(0–8 mol/L)、粒径(微波、未微波)的研究,研究一定范围内铀钍浸出率随条件改变的浸出规律;探索得到使用4 mol/L硫酸浸出高氟强酸钽铌矿渣,浸出效率最高,效果最佳时,钍浸出率达到69.76%,铀浸出率为51.03%。(4)结合收缩核模型(Shrinking Core Model,SCM)、阿伦尼乌斯方程(Arrhenius formula)分析得出钽铌矿渣中铀钍放射性元素浸出动力学规律,钽铌矿渣中铀钍与硫酸及铀钍与硝酸发生浸出反应均符合收缩未反应芯模型,属化学控制。一定程度下提高温度,反应速率会相应加快。动力学方程为:1-(1-x)1/3=kt,并计算出相应化学浸出反应活化能。钽铌矿渣硫酸浸出流程可以使钽铌矿渣中铀钍等放射性元素得到大幅度回收,并且一定程度减轻环境污染。此外,根据钽铌矿渣的浸出机理及条件,对后续工艺提出相应的建议。
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