伴随着核能的迅速发展，目前核工业领域已产生了大量的贫铀库存，它们被视为放射性废物正在等待处置。然而目前全球范围内关于贫铀的处置方法仍然没有定论。在处置方法的研究进程中，由于铀元素丰富多变的物理化学性质，对含铀功能材料的探索和开发越来越引起科研工作者们的研究兴趣。例如，铀元素拥有三价到六价一系列连续可变的氧化态，这为含铀化合物具备优异的非常规超导体和光电催化循环性能提供了必要条件;此外，六价铀酰化合物通常具有本征的特殊光学性质，使其在光学及荧光传感等领域也展现出优异的性能。因此，将含铀放射性废物进行新资源化处理俨然成为锕系固体化学领域重要的研究方向之一。
　　虽然近些年来学术界已经开展了一系列含铀功能性材料的研究工作，但是直至现在将含铀功能材料拓展到更多新兴领域的探索及研究仍然非常有限。此外，寻找开发新型含铀材料并开发其新颖的应用方向，不仅可以为贫铀的资源化提供新方向和思路，同时更能深化对铀元素物理化学特性的认识和理解。基于上述研究背景和设想，本论文尝试通过离子热、水热以及低温熔融等多种反应法来制备新型的含铀晶体材料，并通过对含铀材料的性能进行全面深入的探索，致力于为贫铀材料的资源化提供崭新的研究思路。
　　第一章:从介绍铀元素的发现及其特殊的物理化学属性出发，系统地总结介绍含铀功能性材料一系列潜在应用性研究方向，进一步引导出含铀晶态材料在电化学领域(即质子导电领域)潜在的应用价值。紧接着，就晶态质子导电材料目前的发展研究现状进行了系统性地总结和分析。在全面总结和分析之后，对本论文的选题依据以及具体的研究内容进行了详实阐述。本论文旨在利用铀元素本征且特殊的物理化学特性，开发并拓展含铀晶态材料的新应用，为探寻贫铀资源化的新出路提供理论及实验基础。主要研究内容如下:
　　第二章:基于六价铀酰离子(UO22+)极其特殊的配位构型，首次实现将铀酰轴向氧原子作为氢键受体这一特性应用到质子导电材料领域。首先，利用新型离子热反应法合成制备出两个磷酸铀晶体化合物。且在化合物HUP-1和HUP-2中实现了利用铀酰轴向氧原子本征的路易斯碱性来构建并拓展形成致密的氢键网络系统，即结构中的铀酰轴向氧原子与水合阳离子之间形成强烈的氢键相互作用。且化合物HUP-1在高湿度测试条件下表现出商业化级别的超高质子导电率，即1.01×10-1S·cm-1。通过本章研究工作，首次提出一种全新的用以提升材料质子导电性能的策略:利用铀酰轴向氧原子本征的路易斯碱性来构建并拓展形成稳健的氢键网络系统。同时，首次从实验上验证了含铀晶态材料在质子导电领域的潜在研究价值以及真实可行性。
　　第三章:为了进一步提升含铀晶态质导材料在高温无湿环境下的质子导电性能，我们选择将具有高温稳定性的良质子载体-咪唑分子引入到含铀配位聚合物中。首先，通过引入低温咪唑熔融法制备合成出一个亚磷酸铀晶体:HUP-3。且化合物HUP-3实现了在高温无湿测试条件下仍然具有优异且稳定的质子导电性能。此外，我们进一步将晶态HUP-3材料组装到真实的中温段H2/O2质子交换膜燃料电池之中，该电池装置可以实现高达11.8mW·cm-2的电功率密度。在本章深入研究的基础上，我们首次在实验层面上实现将含铀晶态质导材料应用到真实的质子交换膜燃料电池领域中，这为接下来含铀功能性材料的合成及性能探索提供了崭新的研究思路和理论基础。
　　第四章:在四价锆离子模拟替代四价铀的基础上，通过新型的离子热合成法制备出具有高结晶度的磷酸锆化合物:ZrP。且化合物ZrP即使在高温无湿的测试环境下依然表现出高质子导电率(180℃，1.45×10-3S·cm-1)。此外，成功将晶态ZrP作为质子交换膜材料组装到真实的H2/O2质子交换膜燃料电池装置中，且该电池装置可以实现高达12mW·cm-2的电功率密度(这是目前晶态材料所能达到的最高值之一)。本章工作通过利用四价锆离子来模拟替代四价铀的策略，成功合成出在超宽温度范围内都具有高效质子导电性能的磷酸锆基质子导电材料。这为接下来新型含铀晶态高效质子导电材料的研究和开发提供了宝贵的实验依据和理论支持。
　　第五章:除了六价铀酰离子具备特殊的物理化学特性外，低价态的铀(三价、四价和五价)在光电催化以及磁性功能材料领域同样具有潜在的应用前景。本章工作中，通过利用温和的水热反应法成功地合成制备出一例具有高稳定性、低溶解性的低价态双金属中心的亚磷酸化合物:UVP。不同于其他含低价态元素的晶体化合物，化合物UVP表现出极其优异的热稳定性、溶液稳定性、抗辐照稳定性甚至抗氧化稳定性。同时磁性测试结果也显示，化合物UVP具有本征的反铁磁特征。通过本章研究工作，我们成功地探索出一条合成稳定型低价铀材料的新路线，且为贫铀的资源化提供了新思路。