白光LED用稀土钽磷酸盐荧光粉的制备与发光性能的研究

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以稀土离子作为激活离子、以磷酸盐和钽酸盐化合物作为基质的荧光粉材料具有稳定的物理化学性能、较高的发光效率以及抗辐射性等特点,在白光发光二极管(LED)照明领域具有重要的应用价值。本论文首次设计了磷酸盐和钽酸盐的共基质思路,分别开展了 Y(Ta1-xPx)O4:y at.%Eu3+和 Gd(Ta1-xPx)O4:y at.%Tb3+共基质荧光粉的合成、结构和发光性能的研究工作,具体如下:(1)采用高温固相法制备了一系列紫外激发的Y(Ta1-xPx)O4:y at.%Eu3+荧光粉材料。实验结果表明PO43-离子可以成功掺杂进入YTaO4的晶体结构中,最大掺杂浓度为1%,而且随着PO43-离子掺杂浓度的增加,YTaO4荧光粉的发光性能逐渐增强,并且当PO43-掺杂浓度为1%时发光强度最大。高斯拟合证实了 YTaO4:Eu3+荧光粉的激发光谱主要包括两部分:TaO43-的激发带(激发峰中心位于230 nm)和Eu3+的激发带(激发峰中心位于250nm),并且TaO43-和Eu3+离子之间存在能量传递,这对Eu3+离子位于615 nm的特征发射具有积极作用。在250 nm紫外光激发下,Eu3+离子的特征发射出现在595 nm和615 nm,分别对应5D0→7F1和5D0→7F2的能级跃迁。改变Eu3+离子掺杂浓度,Y(Ta1-xPx)O4荧光粉的色坐标可以实现在黄光—红光区域的可控调节,并且当Eu3+离子的掺杂浓度为7%时,Y(Ta0.99P0.01)O4:Eu3+荧光粉发光强度最大,此时该荧光粉的荧光寿命为1.19 ms。实验结果表明Y(Ta0.99P0.01)O4:Eu3+荧光粉可作为颜色可调节的固态照明红光荧光粉。(2)采用高温固相法制备了一系列Gd(Ta1-xPx)O4:y at.%Tb3+荧光粉样品。在1300℃条件下单相M-GdTaO4可以被成功制备且不发生相变,XRD结果表明PO43-离子可以成功掺杂进入Gd(Ta1-xPx)O4的晶体结构中,最大掺杂浓度为20%,并且随着PO43-离子掺杂浓度的增加,Gd(Ta1-xPx)O4:Tb3+荧光粉的发光性能逐渐增强,当掺杂浓度为10%时发光强度最大。Gd(Ta1-xPx)O4:Tb3+荧光粉的激发光谱主要包括两部分,TaO43-的激发带(中心波长位于235 nm)和Tb3+的激发带(中心波长位于255 nm),这证明了 TaO43-和Tb3+离子之间存在能量传递。通过改变Tb3+离子掺杂浓度可以实现Gd(Ta0.9P0.1)O4荧光粉的色坐标在黄光—绿光区域可控制调节,并且当Tb3+离子的掺杂浓度为10%时,Gd(Ta0.9P0.1)O4:Tb3+荧光粉发光强度最大。Tb3+离子在Gd(Ta0.9P0.1)O4荧光粉基质中的荧光衰减符合单指数衰减趋势,拟合Tb3+离子荧光寿命为1ms。以上结果表明Gd(Ta0.9P0.1)O4:y at.%Tb3+荧光粉在LED照明和医学成像方面有潜在应用价值。
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