磁性污泥基活性炭制备及除污染效能研究

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污泥基活性炭(SAC)具有良好的除污染效能,但是由于其常为粉末状,难以回收利用,限制了其推广应用。本课题采用浸渍法以硝酸铁为磁源制备了磁性污泥基活性炭(MSAC),考察了其吸附去除水中重金属和催化臭氧氧化去除水中微量药物——布洛芬(IBP)的效能,重点对MSAC吸附Pb(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)过程的动力学和吸附等温线以及MSAC催化臭氧氧化去除IBP的影响因素和反应机制进行了研究探讨。研究结果表明,浸渍液浓度对MSAC吸附去除Pb(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)有显著影响。四种MSAC对Pb(Ⅱ)的平衡吸附量均高于SAC,MSAC对Pb(Ⅱ)的平衡吸附量最低为23.73 mg/g;MSAC对Cu(Ⅱ)则表现出不同的吸附规律,即较低的浸渍液浓度有利于提高MSAC对Cu(Ⅱ)的平衡吸附量,当吸附反应时间为24 h时,MSAC对Cu(Ⅱ)的平衡吸附量达到最高为13.49 mg/g,高于SAC对Cu(Ⅱ)的平衡吸附量(9.17 mg/g)。吸附动力学和吸附等温线拟合结果表明,准二级动力学能够更好的拟合吸附结果,化学吸附是整个吸附反应的限制过程。MSAC催化臭氧氧化去除IBP实验结果表明,赋磁会影响SAC的催化活性,当浸渍液浓度不低于2.5 mol/L时,MSAC催化臭氧氧化对IBP的去除率高于SAC催化臭氧氧化。为了提高MSAC的催化活性,在MSAC制备过程中掺杂了过渡金属(Mn、Cu、Co、Ni),并控制硝酸铁和过渡金属的掺杂比例。结果表明,掺杂Mn和Co的MSAC具有较高的催化活性,在相同掺杂比例下,Mn掺杂的MSAC在反应初期具有更高的IBP去除率,当铁与掺杂过渡金属摩尔比为2:1、IBP初始浓度为600.0 μg/L、臭氧浓度为1.0 mg/L、催化剂投量为50.0 mg/L时,反应开始1.0min后,Mn掺杂的MSAC (MSAC-Mn2)对IBP的去除率比Co掺杂的MSAC高约10%。MSAC-Mn2结构表征结果表明,其比饱和磁化强度为3.12 emu/g,具有良好的磁分离性能;在催化剂表面可能存在Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)和Mn(Ⅲ)/Mn(Ⅱ)氧化还原电对,从而提高其催化活性。溶液pH值、臭氧和MSAC投量对IBP的去除率有较大的影响,溶液pH 7~8、臭氧投量1.0mg/L、MSAC投量50.0 mg/L是较为理想的反应运行参数。叔丁醇的抑制实验和反应体系中活性物种含量测定结果表明,在反应初期阶段IBP的快速去除是羟基自由基(·OH)在起主要作用,并且H202在·OH产生过程是重要的中间产物。通过对比不同改性MSAC催化臭氧氧化去除IBP的效能,得出MSAC表面碱性官能团和金属矿物组成是其主要的反应活性位点。
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