煤基荧光碳点的制备及其性能调控

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近年来,由于荧光碳点在元素丰富度、低毒性、良好的生物相容性、化学惰性、低成本等方面的显著优势,已得到了广泛的关注和研究。但是,现有碳点的制备方法大多都存在能耗高、污染大、产率低且所得碳点发光颜色单一等弊端。煤基原料的储量十分丰富,且其含碳量很高,是非常好的碳源。基于此,本文主要研究用绿色合成的方法从煤基原料中制备出高产率的荧光碳点,并且通过异质元素的掺杂调控其光学性能,然后进一步探讨其可能的应用。研究的内容以及成果主要体现在以下两个方面:(1)在常温常压下,利用HCOOH和H2O2的配比溶液选择性氧化刻蚀煤沥青制备出了荧光碳点。该方法制得的荧光碳点的产率不仅可达49%,而且具有浓度依赖的多色可调发光特性。随着浓度由3.0 g/L逐步稀释至0.03 g/L,碳点的发光颜色从红色逐渐变为蓝色,其发光范围基本涵盖了整个可见光区。通过对碳点的分析表征,提出了碳点颗粒间的分子间相互作用力引起的形态变化改变了碳点辐射复合的方式,从而导致了浓度依赖的多色发光现象。此外,对所得荧光碳点的光催化活性也进行了研究,发现在可见光照射下样品表现出较强的还原性,可在化学合成中作为光还原剂。(2)仅利用双氧水选择性氧化刻蚀无烟煤制备的荧光碳点,发光颜色单一,主要在蓝绿光区。本文通过溶剂热法利用磷酸氢二铵对煤基碳点进行了掺杂修饰,获得了双色发光中心。通过成分、结构等表征发现N、P两种元素掺入进了碳点结构中,N、P共掺杂导致了煤基碳点分别在黄光区和红光区出现了荧光发射双峰。N、P共掺杂的煤基碳点不仅具有较强的光催化氧化性,还可作为pH值的荧光比色检测探针。
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