DNA上电荷转移的理论研究

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自1953年Watson和Crick提出了DNA双螺旋模型以后,对于DNA的科学研究进一步得到了发展,DNA内碱基对的不同排列顺序对应于生物的遗传信息的传递这一说法得到了肯定。因此与DNA结构和序列相关的包括生物,物理,化学性质的研究一直都是这一领域研究的重要方面。DNA上电荷的转移过程对许多生物化学和生物物理过程起着相当重要的作用,而本论文的主要研究方向即是利用动力学的方法发展双链模型研究DNA上电荷转移过程。根据已有的Donor-Bridge-Acceptor模型(DBA模型)的基本想法,论文首先分别给出了单链模型和双链模型的哈密尔顿算符,解释了环境振子哈密尔顿算符与总的哈密尔顿算符中耦合项的关系。 在参数的选择和计算过程中,根据DNA电荷转移的客观实验环境,我们对环境振子作了先期计算,以保证在电荷转移的计算中,DNA链所处的能量环境是达到相对的热力学平衡状态的。 在利用单链模型的计算中,论文分别讨论了无环境振子影响的情况和加入环境振子影响的情况。前者给出了DNA链上的电荷在缺少环境影响的情况在短时间内几乎不能转移这个结论,而这一结论与几乎所有的DNA电荷转移实验都是在溶液条件下进行的相符合。环境振子影响部分论文的计算结果和过去以后的单链模型计算结果以及早期的实验结果相一致,得到了DNA链上给体碱基上电荷密度的指数衰减曲线,并获得了单一的值为0.7489的衰减常数β的值。 在双链模型的计算中,也获得了良好的电荷密度衰减曲线。在对桥链长度变化的计算中,得出具有3或4个碱基对的桥链作为电荷转移机理的转折点,在这个折点两边的不同桥链长度的DNA链具有不同的衰减常数β。这一结果在过去的理论计算中是增加单链模型不具有的参数而得到的,在我们的模型中没有新增任何参数,就得到了这一结果。而在对序列变化的计算中,可以看出,由于碱基之间的转移积分的差异导致了,不同序列的链上电荷转移速度具有明显的差异,但是这种差异要远小于由于桥链长度不同而带来的速率的快慢。而在对于不同温度下的计算表明,我们的理论还不能很明显的反应温度变化对DNA电荷转移的影响。
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