采用标准固相反应法制备La2/3Sr1/3Mn1-XFeXO3(X＝0.00～0.50)系列多晶陶瓷样品；采用XRD研究La2/3Sr1/3Mn1-XFeXO3样品的微观组织结构；采用标准直流四端引线法测量不同化学成分La2/3Sr1/3Mn1-XFeXO3的电阻率和磁电阻；采用正电子湮没寿命谱仪研究磁电阻材料La2/3Sr1/3Mn1-XFeXO3的微观缺陷；采用符合正电子湮没辐射多普勒展宽谱仪研究磁电阻材料La2/3Sr1/3Mn1-XFeXO3的核心电子动量分布。从微观组织结构、微观缺陷、电子结构等深层次因素揭示磁电阻材料La2/3 Sr1/3Mn1-XFeXO3的电磁输运性质和物理机制。实验结果表明：　　 (1)采用X射线粉末衍射方法对实验样品的晶体结构进行分析，结果表明：La2/3Sr1/3Mn1-XFeXO3(X＝0.00～0.50)系列多晶陶瓷样品单相性良好，呈菱面体相结构，空间群为R3C。　　 (2)实验样品的室温磁电阻MR随磁场B的增强而增大，磁电阻MR与磁场B的变化曲线关于磁场左右对称，呈V字形；而实验样品的室温电阻率ρ随磁场B的增强而下降，电阻率ρ与磁场B的变化曲线关于磁场左右对称，呈倒V字形。此外，当外加磁场相同时，实验样品的纵向磁电阻值比横向磁电阻值大。这表明采用标准固相反应法制备的La2/3Sr1/3Mn1-XFeXO3多晶陶瓷样品具有负的磁电阻效应和磁电阻是各向异性的。　　 (3)空气中烧结的La2/3Sr1/3MnO3样品，当所加外场与电流方向平行时，B为负时，磁电阻MR随磁场B的增强而反向增加，磁电阻MR随磁场B的增强而呈现出直线关系，可用代数式MR＝a+bB描述，其中参数a＝0.30272，b＝-0.00346。从中可以看出，当外加磁场B＝-800.4mT时，实验样品的室温磁电阻MR为3.048％，但样品的磁电阻未达到饱和，我们将实验结果外推到-1000mT磁场作用下，样品的室温磁电阻MR将达到3.763％。　　 (4)研究La2/3Sr1/3Mn1-XFeXO3系列多晶陶瓷样品的室温最大磁电阻MaxMR和室温电阻率ρ随Fe含量的变化关系。实验结果表明：在整个掺杂浓度内，随铁含量X的增加，样品的室温电阻率ρ升高，而实验样品的室温最大磁电阻MaxMR下降。　　 (5)符合正电子湮没辐射多普勒展宽谱的结果表明：在La2/3Sr1/3Mn1-XFeXO3多晶陶瓷样品中，Fe以Fe3+形式进入钙钛矿晶体结构内替代Mn3+。因Fe原子中的3d电子比Mn原子中的多，随着La2/3Sr1/3Mn1-XFeXO3多晶陶瓷样品中Fe掺杂量的增加，实验样品的商谱谱峰升高。　　 (6)正电子湮没寿命谱测量结果显示：La2/3 Sr1/3Mn1-XFeXO3系列多晶陶瓷样品在整个掺杂浓度内，随铁含量X的增加，实验样品的正电子平均寿命tm、正电子第一组分寿命t1、正电子第二组分寿命τ2下降。