La2/3Ca1/3MnO3/CaRu1-xTixO3多层膜界面及层分辨的反铁磁层间耦合的发现

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关联氧化物界面存在晶格、电荷、自旋、轨道多自由度的复杂耦合,能导致极为丰富的界面电子态,是近些年来凝聚态物理研究的热点和前沿。在这些层出不穷的氧化物界面研究中,庞磁阻锰氧化物界面吸引了广泛的关注。由于锰氧化物中各种相互作用的竞争对界面处的结构变化和电子重构十分敏感,形成界面不仅能诱导出异于块材的新物相,还能通过界面工程有效地调控锰氧化物功能性。铁磁基态的锰氧化物因为其半金属性在自旋电子学器件中有潜在应用,然而维度降低通常导致其磁性蜕化,界面磁性"死层"限制了相关器件的进一步发展。通过修饰界面效应稳定锰氧化物薄层中的铁磁序一直被人们寄予厚望。另一方面,由全氧化物构成的人工反铁磁结构极为罕见,这也一定程度上限制于氧化物磁性薄膜中普遍存在的死层效应。本论文在实现La2/3Ca1/3MnO3超薄膜铁磁序控制的基础上,在La2/3Ca1/3MnO3/CaRu1/2Ti1/2O3多层膜中首次观察到层分辨的反铁磁层间耦合现象,极大地丰富了氧化物多层膜的功能性。本论文包含了六章内容。第一章我们概述了关联氧化物界面常见的重构现象,包括结构重组、电荷转移以及自旋/轨道重构。接着我们具体论述了磁性氧化物异质结中界面重构相关的磁结构诱导及调控。最后我们回顾了金属及氧化物人工反铁磁结构的研究现状。第二章我们简单介绍了本实验中多层膜样品的制备及表征手段,包括多晶靶材制备、脉冲激光沉积技术、X射线衍射及倒空间扫描、断面扫描透射电镜表征以及低温电、磁学性质测量等。第三章通过设计CaRuO3/La2/3Ca1/3MnO3/CaRuO3三明治结构,利用界面处CaRuO3向La2/3Ca1/3MnO3层的电子转移,增强了超薄情形下La2/3Ca1/3MnO3层的双交换作用及铁磁序。即使La2/3Ca1/3MnO3层厚度仅为四四单胞层(1.6 nm),体系居里温度(TC)仍能维持在~250 K。第四章通过对邻近层CaRuO3化学掺杂,改变界面电荷转移幅度及轨道占据态,我们实现了CaRu1-xTixO3/La2/3Ca1/3MnO3/CaRu1-xTixO3(0≤x≤0.8)三层膜中TC的连续控制,从x=0时的262 K到x=0.8时的186 K,其中La2/3Ca1/3MnO3层厚度固定为3.2 nm。第五章我们在La2/3Ca1/3MnO3/CaRu1/2Ti1/2O3多层膜中首次观察到层分辨的反铁磁层间耦合观象。内、外La2/3Ca1/3MnO3层受到层间耦合作用的差异导致其在外磁场作用下分步翻转,表现为磁滞回线上分立的磁化平台。其次,强的面内单轴磁各向异性使得La2/3Ca1/3MnO3层能迅速地完成磁化翻转,这对于该体系在相关器件上的应用极为有利。第六章利用不同取向的NdGaO3衬底外延CaRu1/2Ti1/2O3/La2/3Ca1/3MnO3多层膜,我们实现了其矫顽场及耦合场的控制。在(001)取向时多层膜的矫顽场远大于(110)取向的多层膜。而在反铁磁层间耦合情形下,(110)取向的多层膜耦合场明显增强。我们将这种差异归结为应变相关的界面效应。
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