本文主要研究了铝化合物的分子结构、势能函数及热力学函数的量子力学计算，此外还计算分析了铝在氧气环境下与氧反应可能的生成物及其热力学稳定性分析和Al<,2>O<,3>对氢的吸附及反应中的氢同位素效应。 用原子分子静力学原理(AMRS)推导得到AlC，AlO，AlO<,2>，Al<,2>O及AlOH分子的基态电子状态为AIC(X<4>∑)、AlO(X<2>∑)、AlO<,2>( <2>II<,g>)、Al<,2>O( <1>∑<,g>)和AlOH( <1>∑<,g>)，并研究了它们对应的正确离解极限。其中AlO<,2>( <2>II<,g>)和Al<,2>O( <1>∑<,g>)分子的基态电子状态及对应的离解极限是首次得到。第一次从理论上完整研究了铝与VIA簇和VII簇的所有元素的原子形成的中性双原子分子的基态结构、势能函数和光谱数据。并且，对有丰富实验数据的AlH、Al0、AlF、AlCl、AlBr和AII来说，本文的计算结果都与实验数据符合得很好。AlPo、AlAt、AlSe和AlTe等未查到相关实验数据，也未见相关的理论和实验研究报道。本文的计算结果与文献结果也符合得很好。在研究该系列分子时，对其中的重元素原子，采用准相对论有效实势(RECP)，Al，C，O等轻元素原子用6-311++g(d，p)全电子基组集合。本文的所有计算均应用密度泛函理论的B3LYP方法，在Gaussian03WB03程序下完成。 本文第一次对Al<,x>O<,y>(x=1～2，y=1～3)系列分子的基态结构，常温下的热力学函数、电离能、零点能、完全离解能，基态几何构型、谐振频率及红外谱强度进行系统的研究，首次对Al0<,3>分子的结构及光谱进行了研究，并找到它的基态结构。发现它比A10，A10<，2>分子更稳定，并对铝氧化生成该系列分子的热力学函数进行了系统的分析，进一步研究了该系列分子的热力学稳定性。计算结果都与查到的实验数据和文献数据很好地一致。研究发现：该系列分子中，金属铝原子数一定时，氧原子数从1增加到3，其气态分子越来越稳定。从绝热电离能来看，铝原子数少的分子体系更稳定。气态Al<,x>O<,y>分子的基态结构更趋向与直线或平面结构。 Al<,2>O<,3>的C<,2v>三重态才是能量最低结构。研究了A1H<,x>(X=1～3)系列分子的基态结构及热力学性质。第一次用原子分子物理方法对作为火箭固体燃料的组成部分的AIB<,3>分子的物性进行研究，并给出了其部分宏观的热力学性质。用b31yp方法得到A1H，A1H<,2>和A1H<,3>分子的离解能为3.1336eV，5.3876eV，9.1424eV；第一垂直电离能为8.2340eV，7.9934eV，11.2322eV：垂直电子亲和能0.2122eV，0.728oeV，0.2553eV。用qcisd方法得到A1H，A1H<,2>和A1H<,3>分子的离解能为1.0632eV，5.1155eV，8.8027eV；第一垂直电离能为6.0839eV，7.6799eV，11.2533eV；垂直电子亲和能1.7856eV，0.3806eV，-0.099eV。研究发现：对A1H，A1H<,2>和A1H<,3>分子及其1价阳离子的A1-H键长，随着H原子数的增多，键长越短，同分子的阳离子比中性分子的A1-H键长短。也就是说H原子数越多，Al原子对H原子吸引越强，电子云越向A1原子靠近，失去一个电子的阳离子比中性原子的电子云更靠近A1原子。但它们得到一个电子的阴离子，却没有这个规律。这些分子的电子亲和能不大，可以认为它们对电子的吸引力不强。虽然它们氢原子个数不同，但垂直电离能相差不大，也就是说它们失去一个电子需要的能量差不多。对比NiH和A1H<,3>在相同温度下的平衡压力，可知在低温下，A1H<,3>的平衡压力高于NiH的平衡压力，但是A1H<,3>的平衡压力仍然相当低，同时，A1H<,3>的D<,e>=9.3705eV，在298.15K时的△G°=-39.020Kcal，所以，A1H<,3>应是热力学上比较稳定的。问题在于A1H<,3>易于部分离解出氢气，导致发生化学变质。可否储存在含一定氢(在爆炸极限之外)的气氛中而保持较稳定还有待进一步研究。研究还发现这些分子的电子亲和能不大，可以认为它们对电子的吸引力不强。虽然它们氢原子个数不同，但垂直电离能相差不大，也就是说它们失去一个电子需要的能量差不多。 对 Al<,2>O<,3>H<,x>(x=1～3)系列分子的可能基态，热力学函数进行了系统研究，给出了其几何构型、基态电子状态、常温下的热力学函数、电离能、零点能、完全离．解能、谐振频率及红外谱强度。从电子亲和能看，它们只有 Al<,2>O<,3>H分子对电子有吸引，其它两个分子与电子结合为负离子时，总能量要增加，也就是它们对电子P有排斥作用，C<,s>对称性结构的Al<,2>O<,3>H分子的电离能最大，最不容易失去电子，Al<,2>O<,3>H<,3>分子的电子亲和能最小，它对电子有排斥作用。该系列分子中Al<,2>O<,3>H分子的基态可能是电子状态为(<2>A′)，对称性为C<,s>，平面分子。C<,2v>的平面分子的能量比前者高不了多少(高0.0026eV)，又缺乏实验数据，两者的几何构型差距太大，它们到底谁是基态，需要进一步的理论和实验研究才可以确定。但本文趋向于认为前者为基态。Al<,2>O<,3>H<,2>分子的基态的电子状态为(<1>A′)，对称性为C<,s>。Al<,2>O<,3>H<,3>分子的基态可能是电子状态为(<2>A)，对称性为C<,1>，立体的D<,3h>对称性的Al<,2>O<,3>分子在端点的铝原子上吸附一个氢原子，另外三个氧原子中的两个分别吸附一个氢原子的立体结构。它的另一个也是立体的D<,3h>对称性的Al<,2>O<,3>分子在三个氧原子对称性地分别吸附一个氢原子的，具有C<,3h>对称性的，电子状态为(<2>A")的结构的总能量比前者高0.37eV，由于该分子缺乏实验数据，到底它们两个结构哪个是基态，还需要进一步的实验和理论研究才可以最终确定。但本文趋向于认为前者为基态。对这些分子的基态的讨论，我们还没有从文献中查到。研究还表明该系列分子的同分异构体比较丰富。研究还表明该系列分子的可能基态的红外谱强度不高。除对称性为C<,2v>的Al<,2>O<,3>H外，它们都有一到两个谐振频率非常高的振动，其频率超过3800cm<-1>，可能是由于它们都有O-H键存在。 对由Al<,2>O<,3>与氢(氘、氚)气反应生成该系列分子的热力学函数进行了计算，并给出了该系列反应的氢的同位素效应。在298.15～1098.15K的温度范围内，对于吸氢、氘、氚的过程，均为放热过程，温度越高，放热越多；熵变绝对值均减小，△S负得越少；△G的绝对值均增加，平衡压力随之增大。该系列反应均为放热反应，均可自发进行。当Al<,2>O<,3>只吸附一个氢(氘、氚)形成具有C<,2v>对称性的 Al<,2>O<,3>Y(Y=H，D，T)结构时，氢气可以排代氘气，氘气可以排代氚气。这种排代效应非常不明显，还可以认为它与本课题组以前研究钛等的氢氘氚排代效应的顺序一致。但生成Al<,2>O<,3>Y<,x>(x=2，3，Y=H，D，T)及具有C<,s>对称性结构的Al<,2>O<,3>Y(Y=H， D，T)的反应的氢氘氚排代效应的顺序为氚排代氘，氘排代氢。与本课题组以前研究钛等的氢氘氚排代效应的顺序相反。总体来说，这种排代效应都非常弱。随着温度的增加，这系列反应的氢氘氚排代效应趋于消失。Al<,2>O<,3>与氢(氘、氚)反应生成Al<,2>O<,3>Y<,2>(Y=H，D，T)的可能性最大，生成Al<,2>O<,3>Y<,3>(Y=H，D，T)的可能性次之，生成Al<,2>O<,3>Y(Y=H，D，T)的可能性最小。这种排代效应的结论都是理论研究结果，还需要实验的进一步验证。