邻苯二甲酸酯皮肤暴露与总暴露的评价及关系研究

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邻苯二甲酸酯(Phthalate Esters,简称PAE)主要作为增塑剂被广泛应用在工业和日常生活用品中,可以通过呼吸、口入和皮肤三种暴露途径进入人体。PAE暴露与人体生殖系统损害和内分泌紊乱等多种健康危害相关。PAE暴露评价是其健康风险评价和控制的基础。在现有研究中,PAE皮肤暴露经常被忽略,但缺乏相应的科学依据。另外,已有研究表明,对于某些PAE,皮肤暴露量与呼吸暴露量相当甚至更高,但如何科学评价PAE皮肤暴露及其对总暴露的贡献,尚缺乏科学方法和基础数据。为此,本文开展了相关研究,主要学术成果如下:(1)建立了考虑皮肤表面对流传质的气相皮肤暴露评价非稳态模型,得到了估算皮肤暴露剂量的解析解。藉此,分析了两种典型暴露场景下的PAE气相皮肤暴露特征,发现:稳态模型会大大高估皮肤吸收剂量;若洗澡对皮肤中PAE的去除效率较高,则可成为PAE皮肤暴露的有效干预方式。为PAE气相皮肤暴露评价提供了基础。(2)首次分析了PAE在人体皮肤不同部位(额头、背部、前臂、小腿、手背、手心)的浓度及其分布特征,发现:对于皮肤表面DEHP浓度,夏季时手心>手背>前臂>额头;冬季时手心≈手背>额头>前臂≈背部>小腿;对于Di BP和Dn BP,夏季时手心>手背>前臂;冬季时手心≈手背>前臂≈背部>小腿;额头、背部、前臂和小腿与手表面PAE浓度之比符合对数正态分布。藉此,提出了总皮肤暴露评价的建议方法,并评价了PAE不同部位和总皮肤暴露剂量,发现:衣服遮盖部位暴露占总皮肤暴露的55%-80%,不可被忽略。为准确评价PAE总皮肤暴露提供了指导。(3)首次同时测试了同一人群(北京39名儿童)手表面PAE及尿液中对应PAE代谢产物的浓度,发现:夏季MEP、Mi BP和Mn BP浓度显著高于冬季,而冬夏季DEHP代谢产物浓度无显著差异;夏季时Di BP与Mi BP、Dn BP与Mn BP、BBz P与MBz P和DEHP与MEHP浓度均显著相关,且冬季时Dn BP与Mn BP浓度显著相关。得到了总皮肤暴露对总暴露的贡献率:夏季时Di BP、Dn BP、BBz P和DEHP的贡献率的中位值分别为15%、11%、7.0%和4.5%;冬季时Di BP、Dn BP和DEHP的贡献率分别为33%、23%和9.0%。为PAE暴露和健康风险控制提供了基础。
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