论文部分内容阅读
近年来,连云港市大气颗粒物浓度下降,臭氧（Ozone,O3）浓度上升,对空气质量产生显著影响。挥发性有机化合物（Volatile Organic Compounds,VOCs）是臭氧等的重要前体物,为了研究连云港市挥发性有机化合物和臭氧的污染特征和来源,本文综合利用数据分析方法开展了臭氧历史资料分析和VOCs采样分析,利用正交矩阵因子分解法（Positive Matrix Factorization,PMF）开展了VOCs来源解析,利用零维箱模式绘制臭氧EKMA曲线研究了臭氧的敏感性,利用三维模式CMAQ-ISAM开展了臭氧的行业和地区来源解析研究。主要研究结果如下:首先,研究了连云港市臭氧污染特征及其与前体物、气象条件的关系。连云港市2016-2019年均日最大臭氧8小时浓度整体上表现为逐年升高,2019年达119.25μg/m3,其中最大值达268.25μg/m3;臭氧超标天数呈逐年升高的趋势,其中2019年胡沟管理处的臭氧超标50天,比2016年增长150%。2016-2019年的日最高臭氧8小时浓度季节变化趋势相似,一般在春秋季出现峰值。连云港市臭氧和NOx呈一定的负相关,与VOCs呈弱的正相关,与温度有较高的正相关,与湿度呈弱的负相关。主导风向为东北风和东南风时,连云港常常出现较高的臭氧浓度。其次,研究了连云港市VOCs组分特征和来源解析。采样分析表明,春季典型日VOCs浓度为27.46～40.52 ppbv,夏季典型日为45.79～53.45 ppbv,秋季典型日为38.84～46.66 ppbv;含氧化合物的浓度占比为41%～48%,在各个季节均为最高,浓度水平较高的VOCs物种是丙酮、丙烯醛和丙醛等,异戊二烯的浓度在夏季较高;一般而言,VOCs浓度09:00高于13:00,其中丙烯醛、乙烯和二氯甲烷上午和下午的浓度变化较大;含氧化合物的臭氧生成潜势（OFP）最高,其次是芳香烃和烯烃类,烷烃最小,OFP较高的VOCs物种是丙烯醛、丙烯和乙烯等;影响连云港市VOCs的来源主要有工业源（49%）、溶剂使用源（23%）、交通源（14%）、涂料使用源（10%）和天然源（4%）。最后,研究了连云港市臭氧的敏感性及来源贡献。连云港市的臭氧生成主要受VOCs控制,判定NOx控制区或VOCs控制区的VOCs/NOx比值在春季为3.03,夏季为5.83,秋季为5.77。数值试验表明,同时削减NOx和VOCs排放源对降低连云港臭氧浓度有效,当NOx和VOCs排放削减25～75%时,臭氧小时最大浓度可以减少10～30μg/m3,臭氧浓度最多可以削减27.23%。对连云港市2019年春末夏初的臭氧进行来源解析结果表明,工业、电厂及生活源为主要贡献行业,贡献比例分别为70%、19%和8%。连云港市本地贡献18%,临沂市和日照市是影响连云港市臭氧浓度的主要城市,贡献比例分别是13%和9%,区域传输贡献达35%。本文以连云港市挥发性有机化合物和臭氧为研究对象,分析观测资料发现了臭氧的季节变化在春秋两季出现峰值,日变化在15:00附近出现峰值;综合VOCs组分浓度和臭氧生成潜势两个方面,应该重点关注含氧化合物和烯烃类;VOCs主要来源于工业生产、涂料/溶剂使用和交通源,三者加起来对VOCs的贡献达86%,需要重点控制以上3类排放源。开展NOx和VOCs的协同控制,开展跨区域的联防联控,有助于改善连云港市臭氧污染状况。