论文部分内容阅读
由于在微波通信、脉冲储能等领域的广泛使用,低损耗电介质材料备受关注。近年来,电子元器件集成化、小型化、多功能化的迅速发展使无源器件集成的LTCC技术得到发展,但这需要降低介质陶瓷的烧结温度,因此微波介质陶瓷的低温烧结研究越来越多。Ba4Sm9.33Ti18O54(BST)陶瓷是广泛应用的一类高介电常数微波介质陶瓷,但是其烧结温度较高(～1350 ℃),而且对其研究主要其中在微波介电性能方面。因此,本文以Ba4Sm9.33Ti18O54(BST)为研究对象,一方面通过离子掺杂、添加烧结助剂等研究其烧结温度、介电性能、结构、储能特性等方面的演变规律;另一方面引入聚合物,制备BST/聚合物复合材料,实现BST介质陶瓷的免烧,研究其介电性能和储能特性。(1)通过固相反应法制备了 MoO3掺杂BST微波介质陶瓷Ba4Sm9.33Ti18-xMoxO54+x(x=0.5,1,2,5)。随着MoO3掺杂量的增加,BST陶瓷的烧结温度从x=0时的1350 ℃逐渐降低到x=5时的1200℃。与此同时,物相由新型钨青铜BST单相转变成BST相、BaMo04等多相;而微波介电性能也明显恶化。其中x=0.5时,BST陶瓷具有较好微波介电性能和储能特性:ε=64.5,Q.f=5590 GHz,τf=-3.6ppm/℃;击穿电场强度15.28 kV/mm和储能密度0.066 J/cm3。储能密度与纯BST的储能密度0.064 J/cm3相当。(2)烧结助剂ZnO-B2O3(ZB)、CuO-B2O3(CB)可以有效降低BST陶瓷的烧结温度:从1350 ℃降低到约1000 ℃,但是微波介电性能有所降低。当ZB的添加量为2%时,出现少量第二相Sm2Ti207,并且Sm2Ti207相的含量随着ZB的添加继续增多。当ZB为1%时,1175 ℃烧结的BST陶瓷具有较好的微波介电性能:ε=63.4,Q·f=2830 GHz,τf=8.8 ppm/℃。与 ZB 不同,当 CB 含量达到 10%时,才出现第二相Ba2Cu(B03)2;而具有较好微波介电性能的为1175 ℃烧结的BST(添加 1%CB)陶瓷:ε=62.7,Q·f=4270 GHz,τf=-11.1ppm/℃。同时,当 ZB的含量为0.5%时、CB含量为2%时,BST陶瓷的击穿电场强度分别为12.91 kV/mm和18.8 kV/mm,储能密度分别为0.044 J/cm3和0.093 J/cm3。后者其储能密度相比于纯BST提高了 45.3%。(3)引入氰酸酯制备了 BST/氰酸酯复合介电材料。其中将氰酸酯浸入BST坯体然后固化制备的BST/氰酸酯复合介电材料性能最优,介电性能(1MHz):ε=22.2、tanδ=0.016;击穿电场强度33.7 kV/mm,最大的储能密度0.112 J/cm3,储能密度提高74.3%。