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水凝胶(hydrogel)是一类由三维网络所构建的新型交联聚合物,由于网络上含有大量的极性亲水基团,所以具有高含水量、高孔隙率、高离子通透性等特点。除此以外,水凝胶的内在构造方式和天然生物体结构相似,具有良好的生物相容性,在药物缓释、人造器官、柔性器件及生物工程上面都有潜在的应用。而形状记忆水凝胶(shape memory hydrogel,SMH)作为水凝胶中一种特殊的材料,它可以记住某种形状,并且在外界刺激作用下能够回复到最初的形状。但是,目前已报道的形状记忆水凝胶大多以单重形状记忆为主,多重形状记忆鲜有报道,且力学性质较差。为了满足水凝胶的应用要求,制备强韧的多重形状记忆水凝胶是重要的研究命题。双网络(double network,DN)水凝胶,具有单重网络(single network,简写SN)所不具备的高韧性。所以将DN结构引入到形状记忆网络中,可以显著改善形状记忆水凝胶的力学性质。在本项工作中,基于多糖并通过“一锅法”制备了具有高强度、高韧性形状记忆型水凝胶。ι-卡拉胶作为一个自藻类提取的天然多糖,在Ca2+存在下,能够随温度可逆的形成“缠绕-螺旋”构象转变,因此可以作为一个可调节的物理交联点,用于构建形状记忆水凝胶。此外,聚合物链和钙离子间的相互作用还能够作为“牺牲键”,用于耗散能量。因此,基于聚乙烯醇、聚丙烯酰胺和卡拉胶,通过自由基聚合成功制备了具有形状记忆的全物理交联的高强度形状记忆水凝胶。该凝胶呈现出1.54 MPa拉伸强度及856%形变量的优异力学属性,并且还具有缺口不敏感的特征。在经过不同应变下持续20次不间断拉伸后,凝胶的最大应力没有太大的变化,这说明该凝胶具有一定的稳定性。由于凝胶内部的全物理交联,可以通过加热融化的方式对凝胶再次注模重塑。除优异的力学及可循环的优点外,因为大量的钙离子存在于凝胶网络,该凝胶还具有导电性。在经过应变-电阻测试后,我们发现该凝胶在不同应变下具有敏感性,该凝胶能够作为可穿戴式的传感器。为了更好的提升水凝胶的性能,我们将异种电荷的聚电解质壳聚糖季铵盐(简写QCh,阳离子聚电解质)和聚丙烯酸(简写pAA,阴离子聚电解质)以及疏水单体在表面活性剂的存在下共聚(SMA,甲基丙烯酸十八脂),并对所得水凝胶进行透析处理,除去其中的反离子,得到了强韧可编辑多重形状记忆水凝胶材料。拉伸测试表明,该水凝胶的断裂强度1.63MPa,伸长率906%,杨氏模量0.435MPa,断裂能0.6726MJ/m2,远大于已报道的双重或多重形状记忆水凝胶。300%形变下的持续5次循环拉伸表明该水凝胶的韧性(dissipated energy)具有一定的稳定性。尽管首次拉伸后,水凝胶的耗散能有一定程度的下降(0.36MJ/m2),但是在随后的几次持续的拉伸过程中耗散能都能够保持一个恒定的状态(≈0.1MJ/m2),并且在300%形变时的应力也能够保持一致,这就说明水凝胶具有一定快速恢复能力和抗疲劳的性质。对红外光谱分析后,发现羧酸根(-COO-)及铵基(-NH4+)的峰都出现不同程度的位移,表明静电作用的存在。X射线粉末衍射光谱表明,掺杂烷基链的水凝胶在21.3°左右出现了衍射峰,对应烷基链的六方晶格。结合红外光谱,暗示着烷基链在内部出现了堆积,可以作为物理交联点的存在,增强水凝胶的力学性质。由于该体系的非共价交联的可逆作用,可以以温度、pH、盐溶液作为刺激源,分别对应水凝胶网络上的烷基链结晶区的玻璃化转变、羧基质子的可逆脱去、羧酸根和季铵盐间的静电作用进行调控,达到微观上固定网络,宏观上记忆形状的目的,最终实现三重形状记忆的能力。并且这三种形状记忆可以独立互不干扰的存在于水凝胶网络,因此可以利用三种不同作用机理间的协同作用达成叠加形状记忆的能力。