g-C3N4纳米片的液相剥离及其光催化性能研究

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光催化能降解大部分对人体和环境有害的有机及无机物,具有降解速度快,产物不会对环境造成二次污染的优点。因此,光催化是解决目前水污染问题的一种有效方法,g-C3N4因其特殊的层状结构而具有优异的光催化活性,成为目前研究的热点。本文用固态升华转化法制备g-C3N4粗粉,采用硫酸液相剥离法、氨水液相剥离法,硝酸前处理法等方法,进一步提高g-C3N4的光催化性能,并初步探索其光催化过程及机理。本文取得如下结果:(1)采用硫酸液相剥离法制备了具有良好分散性的g-C3N4纳米片,通过透射电子显微镜(TEM)、光电子能谱(XPS)、傅里叶红外光谱仪(FTIR)和XPA-7光化学反应仪对g-C3N4纳米片的形貌、元素价态、官能团和光催化性能进行了表征。结果表明,随着硫酸/乙醇比例的变化,g-C3N4纳米片的颗粒尺寸变小,团聚现象变弱。硫酸液相剥离制备的g-C3N4纳米片具有良好的紫外光光催化性能,特别是g-C3N4(1:10)纳米片,60 min内能完全降解10ml 10 mg/L的罗丹明B溶液,降解速率是g-C3N4粗粉的6倍。(2)鉴于硫酸液相剥离法制备的g-C3N4纳米片可见光光催化性能较弱,尝试氨水液相剥离g-C3N4,以提高其可见光光催化性能。通过改变氨水液相剥离的温度,从而获得不同尺寸和分布状态的g-C3N4纳米片。通过TEM、FTIR和XPS对g-C3N4纳米片的形貌、官能团和元素价态进行了表征。使用XPA-7光化学反应仪表征样品光催化性能,结果表明,不同温度氨水剥离制备的g-C3N4纳米片在可见光照射下120 min内可完全降解10ml 10 mg/L的罗丹明B溶液,其中g-C3N4(30)纳米片在30 min内降解率高达60%,且10次连续重复光催化均能降解完全,表现出良好的稳定性。(3)为了进一步提高以g-C3N4为基体的纳米结构的光催化性能,使用硝酸对三聚氰胺进行了前处理。采用不同浓度硝酸处理三聚氰胺后使用固态升华转化法制备g-C3N4纳米片,通过SEM、FTIR、XPS和XPA-7光化学反应仪对g-C3N4纳米片的形貌、官能团、元素价态和光催化性能进行了表征。结果表明,硝酸前处理得到的g-C3N4纳米片颗粒变均匀,粒度变小。可见光光催化速率得到大大提升,g-C3N4(1.3 mol/L)、g-C3N4(2 mol/L)和g-C3N4(4 mol/L)在16 min内均能将10ml 10 mg/L模拟污染物罗丹明B完全降解,特别是g-C3N4(1.3 mol/L)在16 min内降解速率最快,4 min的降解率为85%。(4)对硝酸前处理制备的g-C3N4(1.3 mol/L)样品,在氨水中二次液相剥离,制备g-C3N4(1.3 mol/L)/30℃和g-C3N4(1.3 mol/L)/100℃纳米片。通过SEM、FTIR、XPS和XPA-7光化学反应仪对g-C3N4纳米片的形貌、官能团、元素价态和光催化性能进行了表征。结果表明,氨水二次液相剥离并没有提高样品的光催化性能。(5)对硝酸前处理制备的g-C3N4(1.3 mol/L)样品,在空气中进行二次热氧化处理,制备g-C3N4(1.3 mol/L)/475℃纳米片。通过SEM、FTIR、XPS和XPA-7光化学反应仪对g-C3N4纳米片的形貌、官能团、元素价态和光催化性能进行了表征。结果表明,二次热氧化处理得到的g-C3N4(1.3 mol/L)/475℃纳米片,其可见光光催化性能得到进一步的提高,连续四次重复性实验,光催化剂均可4 min就完全降解10 ml浓度为10 mg/L罗丹明B溶液。
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