随着人们对智能可穿戴电子设备需求的日益增长,质轻、可溶液加工、平准化电力成本低且能与柔性电子设备集成的柔性钙钛矿太阳能电池备受研究人员的关注。然而,柔性钙钛矿薄膜的晶体质量差、界面缺陷和复合严重以及器件机械稳定性差等问题,大大地限制了柔性钙钛矿光电器件的进一步发展及大规模应用。基于上述问题,本论文以提高钙钛矿薄膜的晶体质量与机械稳定性为出发点,通过界面与结晶调控、墨水工程等方法展开了系统的研究工作,实现了高性能柔性钙钛矿太阳能电池的制备。本文的主要研究内容和结果如下:（1）合适的界面传输层可以有效提高钙钛矿的光生电荷提取效率。本论文制备了铝（Al）掺杂的氧化锌（AZO）这一低温电子传输层并将其应用在柔性纯无机钙钛矿太阳能电池中。与常见的氧化锌（ZnO）和二氧化锡（SnO2）电子传输层相比,Al的掺杂有效钝化了 ZnO中的氧缺陷,有利于形成更为均匀致密的钙钛矿薄膜;而AZO的能级与纯无机CsPbI2Br钙钛矿更为匹配,能够提升器件的电荷传输效率,提高器件开路电压。最终,基于AZO界面层的柔性纯无机钙钛矿太阳能器件实现了 1.25 V的开路电压和12.74%的器件效率。（2）为了进一步提高柔性纯无机钙钛矿太阳能电池的器件效率及稳定性,本论文使用AZO作为低温电子传输层,并在纯无机钙钛矿薄膜上添加了含有氰基的小分子界面钝化层（t-BCA）,系统分析了有无t-BCA层对钙钛矿薄膜质量及界面传输性能的影响。结合X射线光电子能谱、荧光光谱以及阻抗等表征发现,t-BCA中的氰基能与钙钛矿中的铅空位络合,钝化薄膜界面缺陷的同时大幅度地抑制非辐射复合,提高了器件的效率和环境稳定性。通过对钝化层制备工艺的摸索,得到了光电转换效率高达15.08%的柔性纯无机钙钛矿电池。此外,钙钛矿薄膜质量的优化以及对厚度不敏感的AZO电子传输层的应用也使得柔性器件的机械稳定性得到了显著提升。（3）在前驱体墨水中引入添加剂辅助结晶是常见的制备高质量钙钛矿薄膜的方法,然而,添加剂的加入容易使得钙钛矿墨水的可印刷性降低,不利于大面积钙钛矿薄膜的印刷制备。为此,本文将具有温度响应功能的液晶分子添加到钙钛矿前驱体中,研究表明,这种液晶分子的添加在提高钙钛矿薄膜质量的同时可以有效地增强钙钛矿墨水的大面积可印刷性。而特有相态下具有取向排列的液晶分子可以作为模板诱导钙钛矿的取向结晶并钝化薄膜的晶界缺陷,使得1.01 cm2和25 cm2的柔性钙钛矿太阳能电池的器件效率分别达到了 19.87%和14.74%。此外,得益于该液晶分子特殊的结构性质以及钙钛矿薄膜晶体质量的优化,薄膜内的残余应力得以释放,钙钛矿薄膜及器件的机械耐弯折性得到了显著的提高。在3 mm的弯折半径下,器件经过1000次循环,仍然可以保持88%的初始效率。这种温敏结晶模板的方法为柔性电子器件的大面积印刷制备提供了一种新思路。（4）钙钛矿薄膜的环境退化和弯折时出现的裂纹通常始于晶界。在此,本文将磺化氧化石墨烯（s-GO）引入钙钛矿前驱体溶液来增强钙钛矿晶界的韧性。s-GO中的磺酸基可以与PbI2络合,有效钝化钙钛矿中碘空位缺陷的同时增韧晶界以释放应力,提高钙钛矿薄膜的质量及机械稳定性。此外,s-GO和钙钛矿中游离的Pb2+生成的配合物不溶于水,形成防水晶界可改善柔性钙钛矿器件的环境稳定性。研究表明,引入了 s-GO的柔性器件的能量转换效率达到了 20.56%（1.01 cm2）,在3 mm曲率半径下进行10000次弯曲循环后仍保留超过80%的原始效率。