【摘 要】
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近些年来,微纳尺度中空材料由于具有比表面积高以及密度低等特点,同时其内部中空,可以包容其他的客体分子以及颗粒,在催化、功能填料、气体传感、水处理等领域表现出诱人的应用前
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近些年来,微纳尺度中空材料由于具有比表面积高以及密度低等特点,同时其内部中空,可以包容其他的客体分子以及颗粒,在催化、功能填料、气体传感、水处理等领域表现出诱人的应用前景。镍是一种过渡期的金属元素,在催化方面具有成本低、催化活性高等特点,广泛的应用于各种加氢反应中,但是目前常用Raney Ni催化剂在制备过程中会造成各种污染。因此,制备活性高、环境友好及成本低的镍基催化剂具有十分重要的实际意义和理论意义。 本论文的研究成果主要包括以下几个方面: 1.通过液相还原法制备出具有介孔结构的Ni/SiO2微球 在180℃下,以乙酸镍为镍源,二氧化硅为模板,通过牺牲模板/界面反应法,制备出了具有介孔结构的碱式硅酸镍微球。在高压釜中,以水合肼为还原剂,采用液相还原法对其进行还原制备出了具有介孔结构的Ni/SiO2微球。研究了还原时间、还原温度、水合肼的用量对还原过程的影响,确定了碱式硅酸镍液相还原的适宜条件。最终在120℃,碱式硅酸镍和水合肼的质量比为1∶227,反应6h的条件下对碱式硅酸镍进行液相还原。还原后的产物的比表面积、孔容、孔径分别为158.39 m2/g、0.38 cm3/g和9.60 nm。 2.具有介孔结构的Ni/SiO2催化剂的催化性能的研究 将制备的具有介孔结构的Ni/SiO2催化剂用于催化硝基苯的液相加氢制备苯胺的反应,考察了Ni/SiO2的催化加氢性能,如硝基苯的转化率和苯胺的选择性。通过研究反应压力、反应温度、反应时间以及催化剂的结构等对硝基苯液相加氢过程的影响,确定了硝基苯液相加氢制备苯胺的适宜的反应条件。实验结果表明:介孔Ni/SiO2催化剂不仅对硝基苯的转化表现出了很好的催化活性,而且对苯胺也表现出非常高的选择性。反应条件为100℃、3 MPa、6h时,硝基苯的转化率达97%,苯胺的选择性为99%。
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