场致变色材料由于具有在光、电、热,气体等不同物理化学外场刺激下可逆改变自身光学状态的特性而在光电开关、智能窗等领域拥有广泛的应用前景。其中,以三氧化钨（WO3）为代表的电致变色材料可以通过电场调控其可见光及太阳能的透过率,从而实现颜色与能量的可逆转变;以二氧化钒（VO2）为代表的无机热致变色材料可以根据环境温度智能地调节其近红外光透过率,控制室内外的热量交换。此外,一种基于含氧氢化钇（YOxHy）的新型光致变色材料可以快速响应环境光刺激,实现从可见光到近红外的宽光谱调节,被认为是在光致变色领域一颗冉冉升起的新星。科研工作者们通过不懈的努力极大地推动了上述材料理论和性能方面的进步,但距离实际商业化普及应用仍然存在一些亟待解决的关键性难题。对于VO2热致变色材料,其光学调制能力在过去二十年里得到了很大的提升,但其在使用过程中极易与环境物质发生化学反应而导致性能劣化,令其服役性能备受考验。对于WO3电致变色材料,其变色过程受到离子传输速度的限制,往往无法实现着色与褪色状态之间的快速切换。而对于YOxHy光致变色新材料,对其研究尚属于初期阶段,导致其变色机制尚不明晰。以物质掺杂为主的调制方法被广泛用于控制或改善上述物质的性能以及研究其作用机理。在众多的调制手段中,使用氢源调制的手段备受瞩目。氢原子因其较强的给电子能力与较小的原子半径,有希望在不破坏材料晶格结构的同时,实现对材料性能的快速有效调控。因此,本文聚焦氢源调制方式,将其引入不同场致变色材料体系中以期提升材料的光学与服役性能,并理解其作用机制,找出共性规律。具体叙述如下:（1）利用抗坏血酸对VO2纳米粉体实施氢掺杂,从而提升材料的抗酸性。结果显示,电子从抗坏血酸分子向VO2发生了转移。在酸性环境中,这种电荷转移将直接利用静电作用力带动环境中的质子向VO2晶格发生转移,从而完成氢掺杂。这种氢掺杂带来的VO2中氧空位形成能的提升可以实现其在酸性环境中的稳定性。同时,利用这种掺氢VO2的环境抗酸性可以实现对需要酸性实验环境的金属氧化物的包覆,进一步提升其环境耐候性。这项工作提出了一种简便方法即可实现VO2的环境抗酸性和耐候性,并为后续进一步的金属氧化物包覆提供了可能性。（2）利用电场将溶液中的氢离子注入VO2薄膜,成功制备出了电场可控的红外调节薄膜。此外本文将这种薄膜与WO3薄膜结合,制备出宽光谱可调的新型电致变色器件。在0 V（“明亮”模式）下,其可见光和近红外呈现高透过率;在1.5 V（“凉爽”模式）时,薄膜可以阻挡大部分近红外光的透过同时保持了良好的可见光透光率;当外加电压调整到3.5 V时,薄膜切换到“黑暗”模式,在该模式下,薄膜可以阻挡94.2%的可见光和96.6%的近红外光。这项工作为VO2基智能窗提供了更可控的调控手段,并进一步提升了其在可见光区的调节能力,极大拓宽了其应用范围。（3）将PEDOT:PSS作为一种固态氢源,实现了氢离子在WO3中的快速转移。此外,本文利用钠离子作为氢离子的中继离子,实现了氢离子在WO3中的连续、快速转移。基于该结构设计的电致变色器件具有高光学调制度（在650nm处调节幅度大于92%）,超快的响应速度（0.7 s着色至90%,0.9 s褪色至65%,7.1 s时褪色至90%）和出色的循环稳定性（3000次循环后小于10%的性能衰减）。这项工作创造性地提出了一种新型高效氢离子基电致变色的结构,对电致变色器件的实际应用具有重要意义。（4）通过基于第一性原理的分子动力学研究了YOxHy的光致变色机理。结果显示,一种双聚氢结构的亚稳态很有可能是引发其变色的作用中间物。此外,利用密度泛函理论模拟表明,氧浓度对这种材料的光致变色效应有显著的影响。利用这种物质光致变色行为的快速转变特点与VO2热致变色材料形成一种新的结构（YOxHy/VO2）,以期实现从可见光到近红外区域的太阳光全光谱调制。在上述研究的基础上提出了一种全新的光致变色机理,成功解释现有的光致变色现象,为YOxHy的后续研究提供了良好的理论基础。