Ⅲ族-氮化物（GaN、BN等）在电子及光电子器件中具有重要应用，因而在晶体管、发光二极管、传感器和太阳能能源等器件领域已获得广泛研究。由于其低对称晶体结构所产生的自发极化和压电极化性质，以氮化镓(GaN)为主体设计的光电器件需要克服其界面极化带来的诸多不利因素，如其内建电场可减少载流子的复合率、或改变其本征光谱的发射波长，从而可能影响其在光电子器件中的应用。然而，其自发极化和压电极化却为新型电子器件界面设计中最重要的因素之一，例如利用其界面极化诱导形成的二维电子气可设计出超高速场效应电子晶体管。因此，近年来如何调控控制GaN界面极化性质和在其非极性面（如m-面）生长高质量薄膜近年来引起工业界和学术界的共同兴趣。氮化硼(BN)由于其丰富的低维结构和电子性质也受到广泛关注。尤其在六方BN(h-BN)中，通过机械剥离克服层间较弱的范德华(vdW)相互作用，促进h-BN有望成为二维(2D)材料异质结的构筑单元。单层的h-BN除了其宽带隙特点之外，其与石墨烯具有非常相似的晶体结构和物理属性。作为宽带隙的绝缘材料，强极性的化学键使h-BN电子性质对外界扰动极为灵敏，通过外加应变、电场、缺陷以及化学官能团修饰等方式可以对其电子结构进行显著调控，从而使其成为潜在可用于设计低维vdW异质结的结构单元。因此，基于Ⅲ族氮化物表面/界面的调控设计在新型半导体光电器件中有重要的科学意义和应用价值，本论文主要针对GaN及BN表面/界面及其电子性质开展了系统的研究，其主要内容包括:　　1，设计氢化氮化硼双极掺杂双层石墨烯垂直异质结体系。由于氢化氮化硼垂直平面方向对称破缺，导致其两表面产生显著的电势差。当氢化氮化硼位于双层石墨烯中间时，内建极化电场将使其表面接触的石墨烯分别被p-型和n-型掺杂。通过调节石墨烯和氢化氮化硼的层间距，界面偶极及其屏蔽电荷转移将显著受其影响从而达到对双层石墨烯不同程度的掺杂调控。为了研究界面层间距与其掺杂度的定量关系，将建立理论模型解析其界面层间距调控双层石墨烯掺杂的内在物理机制。层间距较大时，泡利排斥作用变弱，石墨烯掺杂导致的能级偏移能很好地与第一性原理计算相吻合。石墨烯垂直p-n结的高度可控掺杂将在碳基二极管器件中具有潜在的应用。该设计思路还可将单层氢化氮化硼拓展到多层氢化氮化硼薄膜和其他二维垂直各向异性材料的研究。　　2，拓展设计氢化六方氮化硼/石墨烯(h-BN/C)超晶格界面体系。通过第一性原理计算研究h-BN/C超晶格形成能及其界面极化诱导的电子结构性质。该研究发现超晶格周期大小，两相比例变化，和其垂直偶极取向能显著影响超晶格的稳定性。锯齿型边缘界面的横向极化不连续导致其界面电子重构能显著调节超晶格的局部电子结构和表面势。利用超晶格显著变化的表面势，可用其作为石墨烯横向变化掺杂的静电衬底。通过结合外电场诱导，可以实现较宽范围内调节石墨烯的局部掺杂，使超晶格表面的石墨烯可从p-n型双极掺杂在外电场诱导下转换为n+-n型单极掺杂模式。这种双向异质结提供一种有效的方式用于设计新型纳米电子器件和理解低维物理现象。　　3，预测Si掺杂GaN极性反演晶界及其界面电子性质。基于第一性原理计算发现半层Si原子掺杂的GaN[0001]轴方向的反演晶界比单层硅掺杂的晶界要更稳定。其结论对于近期报道的GaN纳米线极性反转的晶界生长提供理论参考依据。通过对其界面局部成键和电子计数分析，低能量的界面满足8电子计数原理，能量降低主要来源于界面处的错误成键Si-N和Ga-Ga键之间的电荷补偿。进一步对其电子性质研究表明，由于硅原子在界面的不对称掺杂导致界面势形成。由于其界面势存在，这种掺杂的反演晶界有利于激发的电子空穴对分离，从而使其在光电能源领域具有潜在的应用。　　4，阐明GaN非极性m-面台阶流生长机制并对其表面生长形貌调控提供理论依据。基于二维台阶流生长的原子列成核和扭结扩散的动力学原理并结合第一性原理计算研究了GaN非极性m-面台阶流生长模式的边缘形貌演化过程。由于其m-面上低能量的Ga-N二聚体作为主要的吸附单元，故通过计算在其台阶边缘逐步添加二聚体单元引起的能量变化来研究其生长过程。通过计算其自由能变化，阐明其a-方向台阶边缘通过平行台阶的吸附方式生长而非垂直于台阶并横跨其边缘的方式生长。同时计算了一系列台阶可能的扭结构型，分别确定其沿a-，c-，-c-，a+c-，和-a-c-方向的5种台阶生长成核路径及其自由能变化曲线。各台阶方向的生长速度由其扭结成核生长自由能势垒决定。通过调节化学势平衡，5种台阶边缘的成核和生长过程的自由能也会发生相应的改变，从而达到对其不同方向生长速度和表面形貌的调控。为了研究不同Ga/N前驱体浓度对不稳定台阶流生长模式的影响，采取计算其非紧密型台阶在c-和-c方向的生长过程中可能形成的扭结形成能。通过调节前驱体中各组分的化学势，控制的台阶边缘的形貌变化与实验报道的结果基本一致。