化学气相沉积法制备六方氮化硼单晶及薄膜的研究

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六方氮化硼(h-BN)是一种具有与石墨相似结构的层状材料,也是一种具有广泛应用前景的绝缘材料,其带隙为5.2-5.97 eV。h-BN中电荷杂质的数量少,且具有原子级的表面平整度,与常用的二氧化硅基底相比,可将负载石墨烯的载流子迁移率可提高一个数量级,所以在电子器件领域具有众多的潜在应用,因此单层或少层h-BN作为石墨烯和其他二维材料的基底受到了广泛关注。不过,如何制备大面积、高质量的h-BN,仍然是面临的首要问题。基于此,我们在原有化学气相沉积法(CVD)的基础上,通过引入分子流生长模型,并在此基础上,制备得到了高质量的h-BN。在h-BN单晶及薄膜的制备过程中,我们首先从流体力学角度出发,通过将Cu片简单地放置于石英片表面,构筑了基于分子流原料供给的生长模型,并在此基础上对h-BN制备的各种因素,如Cu片表面粗糙度、Cu片退火温度和退火压力和氧气等因素,进行了实验分析,并最终制备得到了横向尺寸可达70um的h-BN单晶。我们发现在分子流生长系统中,可通过对退火压力的控制,改变物料在衬底表面的传输,从而实现h-BN单片边缘形貌由外凸型到内凹型的转变;如果将Cu片放置于氧释放的基底(如新的石英片和氧化铝等)上,在能够大大降低成核密度的基础上,还能够实现将h-BN形貌,由三角形转变为菱形或不对称金刚石结构;通过对复杂形貌h-BN片形貌演变中间态的研究,我们发现h-BN单片之间融合,符合点对边的融合方式,并能够最终能够形成规则的互补结构。若此时同时存在刻蚀,则这些规则的互补结构,将演化为多种形态的,更为复杂的形貌。此外,我们还对h-BN在氢气中的刻蚀行为进行了研究,发现h-BN单晶与薄膜具有相似的刻蚀行为,两者的刻蚀均是从边缘开始的,在刻蚀的初期,均表现为各向异性刻蚀,但随着刻蚀的进行,刻蚀速率的不断加速,刻蚀行为的无序性增加,并表现为各向异性的无序化状态。
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