【摘 要】
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随着核能的蓬勃发展,放射性废水有效处理的重要性不断凸显。吸附法因其具有良好的实用性、加工性和较低的成本,因此被认为是最可行的工艺。电容去离子（CDI）作为一种电吸附工艺,具有低能耗、环保和成本效益高等特点。电极作为CDI最重要的组成部分,对CDI系统的性能有着重要的影响。通常,电极材料由多孔碳材料组成。金属有机框架（MOFs）由于碳含量高、孔隙结构丰富、比表面积大和多功能性,被认为是合成多孔碳材料
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随着核能的蓬勃发展,放射性废水有效处理的重要性不断凸显。吸附法因其具有良好的实用性、加工性和较低的成本,因此被认为是最可行的工艺。电容去离子（CDI）作为一种电吸附工艺,具有低能耗、环保和成本效益高等特点。电极作为CDI最重要的组成部分,对CDI系统的性能有着重要的影响。通常,电极材料由多孔碳材料组成。金属有机框架（MOFs）由于碳含量高、孔隙结构丰富、比表面积大和多功能性,被认为是合成多孔碳材料的有前途的前驱体材料。基于此,本论文主要工作如下:（1）铀（U）作为核电最关键的元素,其有效回收利用对核能的可持续发展以及环境保护意义重大。然而,较差的选择性限制了 CDI在铀提取中的应用。我们开发了一种碳化MIP-202/MXene（CMM）复合材料,用于从多离子水中高效选择性电吸附提取铀酰。均匀分布的MIP-202可以防止MXene聚集,并为U（Ⅵ）的高效电吸附提供丰富的孔结构、大的比表面积和额外的氮源。通过添加MXene纳米片,将导电结构引入到了CMM中,并提高了材料的机械强度,以促进界面处的快速电荷转移。在电压1.2 V下,CMM电极在UO22+溶液中表现出的最大吸附容量为582.46 mg g-1,去除率为89.1%。在对多离子溶液的处理中,CMM对UO22+的选择性吸附率可达92.3%。总体而言,优异的导电性、高吸附能力和选择性使CMM成为一种可以用于从水溶液中有效电吸附提取铀的CDI电极。（2）放射性碘离子作为铀裂变的产物具有高放射性和剧毒性,且在放射性废水中占比较大。MOF中的金属中心和有机配体在热解过程中都会分解,温度会极大地影响衍生物的最终性质。因此我们以ZIF-8为模板,通过在不同温度下热解合成了三种多孔碳材料。ZIF-8的有机配体为衍生物提供了充足的碳源,丰富的孔结构以及可观的比表面积为I-的去除提供了充足的吸附位点。由于碳化温度高,金属中心Zn在907℃会蒸发逸出,因此NPC1000具有最大的比表面积和最高的石墨化程度。电压为1.2V时,NPC1000电极在200mg L-1的I-水溶液中表现出最佳去除率为98.70%,对I-的最大电吸附容量为610.61 mg g-1。吸附机理表明,部分I-离子在正极被氧化为I2,I2与I-在正极附近结合产生了I3-,I3-与I2进一步结合产生了I5-。热解温度作为MOF衍生碳最终性质的决定性因素之一,对电吸附效果有显著的影响。总而言之,CDI为放射性碘离子的去除领域开拓了新的方式。
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