配位聚电解质复合凝聚胶束的动力学稳定性研究

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作为一种功能性软纳米载体,配位聚电解质复合凝聚胶束在生物诊疗领域应用广泛。尽管前期研究对其制备和应用取得了一系列重要的进展,但是目前对聚电解质复合凝聚胶束动力学性质的研究仍然有限。尤其是,组成胶束的聚离子与周围其他分子的置换,是评估其能否安全应用的关键。本文设计了一系列实验,研究了引入过量组分时,配位聚电解质复合凝聚胶束的响应和组分置换行为。基于吡啶二羧酸(DPA)的双向配体与不同金属络合,我们制备了不同结构的阴离子配位聚合物,进一步与聚阳离子-中性嵌段聚合物组装构筑了配位聚电解质复合凝聚胶束。利用激光光散射、核磁、荧光和元素分析等不同的表征手段,研究了引入过量的金属或DPA配体时,胶束的稳定性和不同组分间的置换。研究证实,过量的有机分子难以破坏聚电解质复合凝聚胶束,但过量的金属通常导致胶束内部分金属的置换。实验结果初步揭示了聚电解质复合凝聚胶束的动力学稳定性,使得此类材料具有良好的生物应用前景。具体研究工作如下:首先,设计并合成了含有两个吡啶二羧酸结构的双向配体(LEO),使其分别与Ⅱ价金属和镧系金属离子配位,形成不同结构的阴离子配位聚电解质。随后,使用简单混合的方法将其与嵌段聚合物组装,制备金属-配位聚电解质复合凝聚胶束(M-C3Ms)。通过添加过量的双向配体LEO和单向配体DPA,发现胶束仅在双向配体LEO存在的条件下形成,且由LEO构成的胶束具有相同的组成和结构,与各组分的添加顺序无关。单向配体DPA既不能参与胶束形成,又不会对已形成的M-C3Ms造成影响。这表明在M-C3Ms中,强结合组分更易于替换弱结合组分。因此,基于强结合成分(如LEO)设计的M-C3Ms在生物环境中相对稳定,使其在生物成像方面的应用成为可能。通过添加过量的金属离子,发现额外添加的Zn2+可以替代Ln-C3Ms中一部分的Ln3+,从而形成具有Ln3+和Zn2+的混合配位结构。这项发现揭示了 M-C3Ms会与周围离子发生组分交换,释放出的镧系元素离子可能对生物应用产生不利影响。然而,生物体中典型的配位金属离子(例如Cu2+或Zn2+)的浓度非常低,以至于风险可以忽略不计。由于镧系金属具有出色的磁性和荧光特性,我们认为Ln-C3Ms有望用于体内生物应用。
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