【摘 要】
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近年来,随着我国对低碳烯烃需求的日益增长和石油化工资源的日益枯竭,甲醇制取低碳烯烃技术（MTO）,尤其是乙烯和丙烯的转化得到了广泛的研究和重视。研究表明,具有CHA结构的8元环SAPO-34在MTO反应中具有优异的催化活性。但狭窄的孔径（3.8×3.8?）会导致分子筛微孔孔道的堵塞,覆盖酸性活性位点,导致催化剂失活。研究表明,改善沸石的酸性是制备具有高活性、寿命长的催化剂的有效途径之一。改变硅铝比
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近年来,随着我国对低碳烯烃需求的日益增长和石油化工资源的日益枯竭,甲醇制取低碳烯烃技术（MTO）,尤其是乙烯和丙烯的转化得到了广泛的研究和重视。研究表明,具有CHA结构的8元环SAPO-34在MTO反应中具有优异的催化活性。但狭窄的孔径（3.8×3.8?）会导致分子筛微孔孔道的堵塞,覆盖酸性活性位点,导致催化剂失活。研究表明,改善沸石的酸性是制备具有高活性、寿命长的催化剂的有效途径之一。改变硅铝比是降低SAPO-34中硅含量和其酸性的一种简单方法。然而,由于在初始凝胶中降低硅的用量时,所获得的材料往往含有杂质,因此合成低硅SAPO-34仍然是困难的。本文提出了一种水热温度低、结晶时间短和绿色的合成策略来合成低硅SAPO-34。通过加压法制备了系列SAPO-34和SAPO-5样品,实验结果表明SAPO-34分子筛（SP-C4）仅仅在压强为2.7MPa下获得,其具有较小的晶体尺寸（700nm）和适宜的酸性(0.24 mmol·g-1)。该催化剂在MTO反应中被表现出较长的催化使用寿命以及较高的低碳烯烃选择性。由于小尺寸SAPO-34分子筛室温晶体尺寸较小,外比表面积较大,容易导致其对水的水解非常敏感。因此本文研究了低硅SAPO-34的稳定性,包括室温稳定性以及高温稳定性。结果证实,550 ℃的水热处理条件更为适宜。
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