作为钠离子电池负极材料,过渡金属硒化物具有较高的理论容量,并得到了广泛的关注。然而充放电过程中钠离子的嵌入与脱出造成的体积膨胀和收缩容易导致电极材料结构崩塌,使得电极材料的倍率性能和循环稳定性较低,限制了其商业化应用。为了深入探索过渡金属硒化物负极材料钠离子储存机理与固液界面化学反应,显著提升其充放电性能循环稳定性及倍率性能,并发展适于大规模制备该负极材料的方法,本论文主要围绕以下两个课题展开:首先,本论文以Zn-MOF（ZIF-8）为前驱体,通过一步碳化硒化反应合成ZnSe@C复合纳米材料,进一步采用非原位X射线光电子能谱技术,深入分析了还原石墨烯（r GO）包裹,对ZnSe@C电极材料在充放电过程中对固-液界面膜（SEI）形成机制、电极材料充放电长循环特性及倍率性能的影响。研究发现SEI膜形成显著依赖于碳材料表面有机官能团,由于r GO中碳的石墨化程度远远高于MOF衍生碳,且表面具有更少的C=O及C-N表面官能团,因此既,r GO包裹ZnSe@C,可以显著提升SEI膜结构稳定性。本论文第二课题针对FeSe₂负极材料,发展了基于喷雾干燥法及盐模板法的大规模制备由氮掺杂的多孔碳包裹的FeSe₂（P-FeSe₂/NCF）复合材料。该电极材料作为钠离子电池负极,在2 A g^–1电流下充放电200圈后,其容量仍然保持507 m A h g^–1,在10 A g^–1电流下充放电520圈后,容量386.7 m A h g^–1,表现出了优异的倍率性能与循环稳定性。该课题进一步通过非原位XRD及CV曲线研究了电极充放电机制,并结合阻抗谱及恒电流间歇滴定技术,深入探究了P-FeSe₂/NCF的储钠机理及反应动力学,发现这种均匀分布的多孔结构提供了大量的储存钠离子的活性位点,有利于离子/电子的快速传递,缩短传输路径,加快反应动力学;同时,多孔结构能够有效缓解充放电过程中电极的体积变化,保持电池循环过程中的材料结构稳定,进而提高循环稳定性。