氨基功能化氧化石墨烯对PVDF超滤膜表面改性的研究

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本文通过氧化石墨烯(GO)与乙二胺(EDA)发生脱水缩合反应生成氨基功能化改性的氧化石墨烯(GO-NH2),再利用多巴胺的自聚合性和化学特性,将功能化的GO与涂覆在超滤膜表面的聚合多巴胺形成共价键,从而将功能化的GO接枝到聚偏氟乙烯(PVDF)超滤膜表面,形成亲水性强、导电性强的膜表面。本文的研究重点为氨基功能化氧化石墨烯的合成方法和PVDF超滤膜接枝功能化GO后的膜面表征与抗污染性能,利用GO的片状结构在超滤膜表面形成更致密的石墨烯膜分离层,从而达到更精密的过滤效果。通过脱水缩合反应形成功能化氧化石墨烯,利用傅里叶红外光谱(FTIR)、热重分析(TGA)和环境扫描电镜(ESEM)对产物进行检测,结果显示,氨基成功接枝到氧化石墨烯片层结构上。利用膜表面的聚合多巴胺将改性氧化石墨烯接枝到PVDF超滤膜表面,采用ESEM和FTIR分别对改性前后膜表面结构形态和化学组成进行观察,利用不同接枝浓度和接枝时间的超滤膜表面的接触角及其变化来表征改性对膜亲水性和润湿性的影响,并将改性膜过滤机油乳化液、牛白蛋白(BSA)和海藻酸钠(SA)溶液三种模拟废水体系,研究改性对膜抗污染性能和截留能力的影响,最后进行改性膜的酸碱稳定性测试。结果显示,接枝功能化GO使膜孔径缩小和孔隙率降低,但使其亲水性和润湿性增强。膜表面的亲水性和润湿性随接枝浓度的增大和接枝时间的增长而增强,而纯水通量随接枝浓度的增大和接枝时间的增长呈现先上升后下降的趋势。实验采用的PVDF超滤膜的平均接触角为77°,经接枝改性后接触角平均值减小为61°,PVDF超滤膜的纯水通量由206.8L/(m2.h)减小为120.4(m2.h)。最佳的GO-NH2接枝浓度为2mg/mL,接枝时间为60min。通过利用机油乳化液、BSA和SA三种溶液模拟废水体系对改性膜进行过滤实验研究了改性膜的抗污染性能,结果显示,改性使得膜的抗污染能力有所提高;通过对改性膜进行酸碱浸泡,利用膜的纯水通量和膜表面接触角进行了膜的稳定性测试,结果显示,改性膜具有良好的耐酸性,但耐碱性相对较弱些。最后,通过利用55℃、1%的表面活性剂水溶液对机油乳化液污染膜进行清洗以及55℃、1%NaOH溶液对BSA溶液和SA溶液污染膜进行清洗发现,改性膜的恢复率都在60%以上。
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