二维材料在原子级厚度下具有完整的原子结构、丰富的能带结构以及低尺度下的的量子特性,因而得到广泛关注,被认为是下一代集成电子和光电子器件的基石。然而,目前二维材料的发展面临着材料匮乏、高质量单晶合成困难、二维极限上的物理特性缺少理论依据等诸多障碍。自旋电子学/谷电子学应用中,存在的关键科学问题是材料铁磁特性在低温下受到极大热扰动,难以稳定存在;对应的层状磁性材料体系匮乏,需要设计高各向异性、非层状磁性二维材料。针对此,本文基于CrX₂框架,通过引入范德华衬底和气态源,研究了多种非层状硫化物材料的可控制备过程,并对材料的物性进行深入系统的研究。具体研究内容如下:1.基于各向异性CrX₂框架,结合二维化之后Cr价态的改变,讨论了三类非层状CrX_i材料的磁学特性,分别为Cr₂S₃、Cr Se与Cu Cr S₂。通过分析Ising磁性模型与交换相互作用,对于Cr₂S₃,由于同时具备层间铁磁耦合（插层Cr原子）和反铁磁耦合（本征Cr S₂层）交换相互作用,在两相的竞争下表现出亚铁磁特性;对于Cr Se,由于低维下引入的Cr³⁺,原本最近邻交换相互作用由面内Cr²⁺-Cr²⁺转换为面外Cr²⁺-Cr³⁺耦合,引入对应的铁磁耦合,并由于竞争表现出一定的自旋玻璃特性;对于Cu Cr S₂,由于Cu取代插层Cr,反铁磁相互作用局域在层内,表现出反铁磁特性,并伴随奈尔温度的降低。2.利用常压化学气相沉积（Ambient Pressure Chemical Vapor Deposition,APCVD）手段对磁性二维材料的生长动力学进行了研究:引入云母作为范德华衬底,实现了非层状二维材料的范德华外延生长,优化了基于晶格匹配机制的传统CVD生长过程;发现气态源前驱体浓度是实现规模化非层状二维硫族化合物生长的关键因素,通过对反应气氛、温度的调控实现了反应过程中的金属:硫族元素的化学计量比调控,实现了元胞级厚度的二维非层状材料外延生长。对于Cr₂S₃,最终得到的纳米片尺寸接近200μm,厚度为1.78 nm,保持了良好的单元胞特性,在较大范围内实现了边长为40μm的纳米片生长。对于Cr Se,实现了最大可达150μm的单畴纳米片生长,并可以调控纳米片覆盖度,得到连续薄膜样品。对于Cu Cr S₂,通过引入限域空间,实现了单元胞级生长,纳米片具有较好的厚度分布,其各向异性通过拉曼表征体现出来。3.对非层状CrX_i材料的磁性进行了验证。对于Cr₂S₃,其亚铁磁居里温度可达120 K,对于铁磁Cr Se,其居里温度可达280 K,接近室温,有极强的自旋电子学实用价值。4.提出套管限域手段,通过低熔点前驱体的高温富集,引入氧化前驱体源的磷硫化过程,实现了化学计量比复杂组分的宽带隙Ni PS₃反铁磁半导体纳米片生长,对应的光电器件表现出超快的可见盲紫外响应过程（～3 ms）,并具有极低的关态电流（f A级）与较高的探测度(1.22×10¹² Jones)。