【摘 要】
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众所周知,环境污染和能源短缺问题日益严重,水污染问题急需有效应对。在过去的几十年中,半导体催化剂因在高级氧化工艺中可实现去除水中污染物的效果,受到了研究者们广泛关注。并且,铋基催化剂在能源和环境领域受到了研究者的青睐。其中氧卤化铋（BiOX,X=C1,Br,I）作为一种很有前途的层状材料已被广泛研究。BiOX材料具有[Bi2O2]2+层与-X和自建内部静电场交替的开放晶体结构。Bi2O2S（BOS
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众所周知,环境污染和能源短缺问题日益严重,水污染问题急需有效应对。在过去的几十年中,半导体催化剂因在高级氧化工艺中可实现去除水中污染物的效果,受到了研究者们广泛关注。并且,铋基催化剂在能源和环境领域受到了研究者的青睐。其中氧卤化铋（BiOX,X=C1,Br,I）作为一种很有前途的层状材料已被广泛研究。BiOX材料具有[Bi2O2]2+层与-X和自建内部静电场交替的开放晶体结构。Bi2O2S（BOS）是另一种含[Bi2O2]2+的材料,其晶体结构与BiOX相似。在BOS的典型结构中,只有一列将两层[Bi2O2]2+隔开的S2-阴离子。目前,BOS主要应用于太阳能电池和光电探测器,其在高级氧化工艺中的应用表现出巨大潜能,有待进行深入探索。本文主要针对Bi2O2S高级氧化对四环素的降解性能开展深入研究。1.富含氧空位的Cu掺杂Bi2O2S材料的制备以硝酸铋、硫脲、氢氧化锂以及氯化铜为原料,通过一锅水热法制备了一系列Cu掺杂的Bi2O2S（Cu/BOS）半导体催化剂。在此基础上,将材料在氩气保护下进行高温退火实现氧空位调控（Cu/BOS-OV）。XRD、SEM和TEM等手段均证明了铜离子的成功掺杂以及氧空位的修饰。2.富含氧空位的Cu掺杂Bi202S材料的光催化性能研究光催化实验结果表明:1 h内,富含氧空位的Cu掺杂Bi2O2S材料对TC的降解效率达到79%。PL测试结果证明,所制备的Cu/BOS-OV材料由于铜掺杂和氧空位的修饰,内部光生电子-空穴对的分离效率得到显著增强。通过对Cu掺杂比例和TC（四环素）浓度的优化,获得了性能优异、可重复性强的Cu/BOS-OV光催化剂。自由基俘获实验与ESR结果表明,h+、·O2-和·OH在TC的降解过程中起着重要作用。3.富含氧空位的Cu掺杂Bi2O2S材料活化PMS降解四环素的性能研究根据上述确定的最佳合成条件继续制备Cu/BOS-OV催化剂。将制备的Cu/BOS-OV催化剂通过对PMS活化实现对TC的降解。通过对PMS（过单硫酸盐）浓度以及pH值的调控,确定PMS的活化机理以及影响TC降解性能的因素。丰富的氧空位和过渡金属铜离子掺杂可以协同活化PMS,使TC在30min内获得高达90.4%的降解率。此外,通过五次的循环稳定性实验,确定了 Cu/BOS-OV催化剂具有较高的可重复性。自由基捕获实验和ESR分析结果均证明了·OH,SO4·-和1O2在TC的降解过程中均扮演重要角色。通过LC-MS对TC降解中间体的分析,提出了TC的可能降解途径。
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