基于DNA折纸术的有序纳米结构多级次可控组装

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结构DNA纳米技术自上世纪90年代开始以来,至今发展历程已有三十多年。DNA折纸术是结构DNA纳米技术中的热点领域,近十年来吸引了众多科研人员涉足探索,目前已经能够高产率地构建出类别多样、形状各异并且具有不同拓扑学特性的DNA纳米结构。利用DNA折纸得到的纳米结构可作为组装基元,诱导无机粒子进行多组份、多功能化的纳米尺度排列。然而,由于DNA折纸术自下而上的组装特性,得到的结构排列通常是无序、无边界的,所以实现纳米结构有序、精确、各维度地可控组装具有十分重要的实际意义,有利于新型生物传感器、药物输运体系等应用领域更深入的探究。本论文的主要研究内容是介绍基于DNA折纸结构诱导纳米粒子实现的多级次精确可控组装。具体内容分别如下:1.利用磁珠作为基底平面控制DNA折纸一维线性组装本文介绍了一种以DNA折纸结构作为组装基元,并在过程中引入磁珠作为基底的组装控制手段。该方法只需要设计三个特异性的DNA折纸结构,利用磁珠的磁性使整个组装过程分解为长度可任意调控的基元循环逐步组装。利用上述方法我们得到了长度可控、产率可观的一维线性DNA折纸基元组装,并且在后续探究中不仅可以使用DNA折纸结构作为组装基元诱导纳米粒子排列,也可将纳米粒子作为组装基元实现空间位置可控、粒子数量固定的纳米排布。2.基于磁珠平面的高产率纳米团簇制备近年来结构DNA纳米技术中利用DNA引导纳米粒子组装具备特异结构的团簇取得了令人鼓舞的进展,研究者们开始发现团簇展现出来的优越特性不仅来源于纳米粒子本身的性质,还与团簇中粒子的空间位置密切相关。我们提出了基于磁珠制备纳米团簇的两种策略,一种是通过磁珠制备具有非各向同性的“补丁”粒子来特异性连接折纸结构,另一种是将组装位点固定在磁珠上避免粒子连接多个折纸结构。两种策略都能够得到产率极高的目标团簇,且整个过程不需要复杂的提纯操作。3.利用分步组装的思想实现层数可控的三维DNA纳米结构我们提出了一种分步组装的策略,先将DNA折纸基元进行一维组装,并且把组装产物作为新的组装基元,在另两个维度进行平面延展,实现层数可控的三维DNA纳米结构组装。组装完成的三维结构分别使用透射电子显微镜和扫描电子显微镜进行的表征均能得到与设想相符的结果。
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