砷作为地壳中一种非均匀分布的微量元素，因其具有强烈的毒性，并且大量人群通过饮用水长期暴露于砷污染，导致全球许多地区都出现了不同程度的慢性砷中毒病区。例如，东南亚的几个国家包括孟加拉、印度、缅甸、老挝、柬埔寨、越南等受到由地质成因引起的高砷地下水的影响。据估计，这些国家有超过1亿的人群在饮用砷含量超过国际卫生组织(WHO)规定限制10μg/L的饮用水，由此引发了大量的砷慢性中毒疾病区。值得注意的是，该区域高砷含水层是由流经该区域的主要河流中的沉积物形成的，而这些河流均发源于被称作“亚洲水库”的青藏高原。青藏高原位于欧亚板块碰撞带，丰富的热泉活动以及相对富集砷的土壤、岩石极有可能成为下游砷的来源。然而，对青藏高原砷的地球化学行为及其可能对下游造成的影响的相关研究仍然非常匮乏。直到最近才有研究表明西藏雅鲁藏布江、狮泉河流域存在受当地热泉影响的高砷异常区。因此，本论文将发源于青藏高原的“三江流域”，包含怒江（萨尔温江）、澜沧江（湄公河）和金沙江（长江）流域为研究对象，对该流域砷的环境地球化学行为进行研究。另外，对此前研究发现存在高砷背景的狮泉河-雅鲁藏布江流域开展了砷的环境健康效应的研究。主要取得了以下的研究成果和认识:　　(1)“三江流域”岩石（均值12.2±10.2mg/kg，n=29）和土壤（均值14.9±6.7mg/kg，n=28）中的总砷含量高于上地壳中的砷背景值5.7mg/kg，存在一定程度的砷富集。而研究区热泉沉积物中最高砷含量达到263.7mg/kg，河流沉积物（均值17.3±6.5mg/kg，n=12）中的总砷含量显著高于全国水系沉积物的背景值10mg/kg，异常富集砷。并且沉积物中的砷65％以上是以As(Ⅴ)的形式存在，30％左右的砷则以较低价态的砷硫化物形式存在，这是由于砷能够置换到硫化物矿物中导致的。　　(2)由于特殊的地质构造环境，“三江流域”部分地区存在明显富集砷的地下水（均值60.7±37.6μg/L，n=11）和热泉水样品（均值349.4±356.7μg/L，n=11）。相对的，“三江流域”主干流由于较大的径流量以及沉积物对溶解态砷的吸附作用使得总砷含量处于正常水平（均值2.7±2.0μg/L，n=12）;部分径流量较小的支流则异常富集砷并且富含Cl-和Na+等具有热泉特征的主量元素，显示了研究区高砷热泉对河流的补给作用。　　(3)河流沉积物对溶解态砷具有很强的吸附作用，能够将热泉补给的砷固定到表面。沉积物中的铁氧化物/氢氧化物、黏土矿物和锰矿物是砷的主要吸附相，其中铁的相关矿物吸附了超过80％的溶解态砷，并且这部分吸附态的砷在还原性条件下能够重新释放到水体中（河流和热泉沉积物中可提取态砷均值分别为14％和54％）。这表明铁矿物的还原性溶解是研究区砷释放到水体中的主要机制，当这些高砷河流沉积物运移到下游的冲击平原时可能成为下游高砷含水层的重要砷来源。估算结果显示每年约有100吨吸附态的砷随着沉积物运移到下游，该值与下游其他的研究结果相符，本研究结果可为下游砷的物质来源提供一定的解释。　　(4)狮泉河和雅鲁藏布江流域上游部分城镇居民的头发（均值1.58±1.54mg/kg，n=38）和指甲（均值2.25±1.69mg/kg，n=54）等生物指标样中的总砷含量远高于我国正常人群头发中的砷背景值(0.57mg/kg)，表明研究区是潜在的砷慢性中毒病区。　　(5)雅鲁藏布江和狮泉河在当地高砷热泉的影响下异常富集砷，部分城镇的地下水存在高砷异常，并且井水中的砷含量与居民指甲中的砷含量存在相关性。主要食物青稞在高砷土壤和水体影响下异常富集砷(均值0.42±0.45mg/kg，n=20)，58％的青稞总砷含量高于我国谷物砷标准限值(0.2mg/kg)，表明研究区砷的暴露途径主要是高砷水体（井水和河水）和食物（青稞）的摄入。　　综上所述，本论文的研究一方面丰富了作为上游区域的青藏高原的砷表生地球化学行为的研究，为下游冲击平原的砷来源提供了一定的科学解释。另一方面，首次对青藏高原雅鲁藏布江和狮泉河流域这个高砷背景区的慢性地方性砷中毒进行了初步探究，为当地的地方性砷中毒预防提供了理论的依据。