氮化碳作为具有层状结构的新型二维半导体材料,由于其自然资源丰富、生产成本低和稳定性高等优点,因此在光催化领域中已做了大量的研究。但是其光生载流子复合率较高等不利因素,导致光催化性能并不好,那么其实际应用也相应降低。二硫化钼是一种表现为金属相（不能够稳定存在）和半导体相的光催化材料,其具有良好的产氢效率、载流子迁移率较快和热稳定性较高等特点,在光催化研究中受到了热捧。然而,其活性位点较少和导电性差等因素制约了其应用。构建异质结的方法在过去实验结果中表明是提高光催化性能便捷且有效的方式,但是在异质结中电荷转移对于光催化性能的影响并没有合理的解释,因此对于光催化机理的分析可能出现误差。因此,本文首先基于HSE06杂化密度泛函方法系统的研究了g-C3N4/（001）-BiOBr异质结的能带结构、态密度、功函数、界面电荷转移、电子波函数和光催化机理。研究结果表明g-C3N4/（001）-BiOBr是S型异质结,这与之前的实验观察结果一致。此外,通过比较电荷转移和内建电场强度,结果表明S型g-C3N4/（001）-BiOBr异质结光催化剂比Ⅱ型g-C3N4/（001）-BiOCl异质结具有更好的产氢活性和光催化性能。为了更进一步讨论构建不同材料异质结对于光催化性能的影响。因此,分别构建了不对称1T-MoS2/BiOCl Janus异质结和不对称2H-MoS2/BiOCl Janus异质结,系统地研究了其几何结构和电子结构、部分（带分解）电荷密度、电荷转移和光催化机理。对于不对称1T-MoS2/BiOCl Janus异质结,计算结果表明,由于CBM值的降低,氧化污染物的能力减弱,同时其产氢活性也减弱。对于不对称2H-MoS2/BiOCl Janus异质结,在BiOCl和2H-MoS2之间存在几个新形成键长较短的弱Bi-S键,它们沿垂直于异质结界面的方向作为电子传输桥。这种新的弱化学键导致在导带底部以下大约0.0-0.9 eV处形成局域的浅缺陷能级。位于这些缺陷能级的电子在热波动下很容易作为供体能级跃迁到导带,同时进一步促进BiOCl中光生电子-空穴对的有效分离。位于BiOCl导带中Bi原子层周围的光生电子通过不对称2H-MoS2/BiOCl Janus异质结的界面转移到S原子层周围的2H-MoS2价带,显著降低了2H-MoS2中的光生空穴和BiOCl中的光生电子。由于缺少足够的空穴,来自2H-MoS2的大量光生电子不能与空穴复合。它们将移动到表面,极大地提高2H-MoS2的产氢活性。而由于缺少足够的电子,来自BiOCl的光生空穴将显著提高BiOCl氧化水中污染物的能力。因此,不对称2H-MoS2/BiOCl Janus异质结属于S型光催化机理的Ⅰ型能带排列方式。本文为S型异质结材料的制备提供了理论指导,并且为设计具有新形成弱化学键的不对称Janus双层异质结构提供了新的途径。