【摘 要】
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厌氧氨氧化(Anammox)是一种节能低碳、经济高效的生物脱氮技术,然而有约11%的总氮以硝酸盐形式产生。近年来,硫自养反硝化工艺由于不需外加有机碳源、污泥产量少等优势在硝酸盐废水处理中受到广泛关注。亚硫酸盐(SO32-)是一种常见的含硫化合物,具有高可溶性、低毒、易被大多数硫氧化菌利用等优势。然而,目前对于Anammox耦合亚硫酸盐驱动的自养反硝化一体化工艺还未有深入研究。基于此,本研究提出了厌
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厌氧氨氧化(Anammox)是一种节能低碳、经济高效的生物脱氮技术,然而有约11%的总氮以硝酸盐形式产生。近年来,硫自养反硝化工艺由于不需外加有机碳源、污泥产量少等优势在硝酸盐废水处理中受到广泛关注。亚硫酸盐(SO32-)是一种常见的含硫化合物,具有高可溶性、低毒、易被大多数硫氧化菌利用等优势。然而,目前对于Anammox耦合亚硫酸盐驱动的自养反硝化一体化工艺还未有深入研究。基于此,本研究提出了厌氧氨氧化和亚硫酸盐自养反硝化的耦合的创新工艺(ASDAD),重点研究了耦合系统的构建方法、脱氮性能及温室气体N2O排放特征等内容,旨在提供一种完全依靠自养途径下的高效脱氮新技术,并实现N2O减排。(1)采用序批式生物膜反应器(SBBR),在其中接种活性污泥并以NH4+-N和NO2--N作为反应底物持续稳定运行184个周期。成功启动了Anammox系统,TN的去除率在98%以上。在TN=100-300mg/L范围内评估了长期脱氮性能。在TN=200mg/L时,NH4+-N和NO2--N的去除率分别为90%、82.6%,TN在80.8%以上。探究不同氮负荷N2O的排放特征,发现了在TN=100mg/L时,N2O的转化率最高为0.59%。而TN=200mg/L时,由于Anammox作用最强,所以N2O的转化率仅为0.04%。高通量测序发现,Anammox功能菌属Candidates Kuenenia和Candidates Brocadia,相对丰度最高分别为15.68%和0.45%。(2)以NO3--N和SO32-作为反应底物,开发了亚硫酸盐驱动自养反硝化(SDAD)工艺,持续稳定运行180天。探索了进水S/N摩尔比(0.44-3.07)对脱氮和N2O排放的长期影响。当S/N为2.63时,自养反硝化性能最佳,NO3--N去除率为94.3%,SO32--S去除率为94.5%,TN去除率为92.4%,实际值非常接近其化学计量值。随着S/N的升高,N2O的排放量总体呈先上升后下降,在最佳S/N(2.63)时,N2O转化率最低为0.5%。高通量测序发现,Sulfurovum、Thiobacillus和Thermomonas是关键的硫氧化菌(SOB)属;此外,通过基因注释方法揭示了氮和硫代谢途径,亚硫酸盐氧化酶(Sor、Apr、Sat)与硝酸盐还原基因(Nap、Nar、Nirk、Nos、Nor)的协作促进了SDAD途径高效脱氮。(3)在此基础上,将两种工艺耦合并使其污泥进行混合,以NH4+-N、NO2--N和SO32-作为底物,探究耦合工艺过程中不同S/N摩尔比(SO32--S/TN-N)=1、1.5、2、2.5、3对ASDAD的长期影响。结果表明,脱氮效率随着S/N的提高效果先上升后下降。在S/N为2时,NH4+-N去除率达到94.3%、NO2--N去除率在95%,亚硫酸盐去除效率(SRE)为90%并全部转化为硫酸盐,相应的总氮去除率达到了92.1%。通过周期循环试验,证实了系统Anammox和SDAD成功耦合。随着S/N的上升,N2O的排放量总体呈现先降低后升高的变化趋势。S/N为2.5时,N2O的转化率最低,仅为0.05%,厌氧氨氧化和自养反硝化协同脱氮是N2O几乎没有积累的重要原因。高通量测序检测到Anammox的菌属(Candidates Kuenenia、Candidates Brocadia)和SOB的菌属(Thiobacillus和Sulfurovum)共存。
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