【摘 要】
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随着石油资源的日益紧缺以及低碳烯烃(乙烯、丙烯)市场需求量的迅速增加,激起了人们对于高反应活性的甲醇制烯烃技术催化剂的研究热情。颗粒状ZSM-5分子筛和SAPO-34分子筛是甲醇
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随着石油资源的日益紧缺以及低碳烯烃(乙烯、丙烯)市场需求量的迅速增加,激起了人们对于高反应活性的甲醇制烯烃技术催化剂的研究热情。颗粒状ZSM-5分子筛和SAPO-34分子筛是甲醇制烯烃主要的催化剂,在堇青石蜂窝陶瓷载体上负载一层分子筛催化活性组分制备的整体式催化剂,可以有效降低催化剂床层的压降和传质阻力,对开发甲醇制烯烃新工艺过程具有重要的意义。本文采用气相转移法、原位合成法和涂敷法三种方法制备了三个系列的SAPO-34/整体式催化剂,采用XRD、BET等现代分析技术对SAPO-34/整体式催化剂进行表征,考察了水铝比、模板剂用量、硅铝比、磷铝比、晶化时间以及分散涂层的种类对整体式催化剂结构的影响,在常压固定床反应装置上评价整体式催化剂的甲醇制烯烃反应性能,考察了活性组分的负载量、反应温度、气体空速等因素对产物组成分布的影响。取得了如下研究结果:三个系列的SAPO-34/整体式催化剂的比表面积均随着活性组分负载量的增加而增大,气相转移法制备的催化剂具有相对较大的比表面积可达410.3m2/g。采用气相转移法制备的SAPO-34/整体式催化剂活性组分负载量为19.7%,反应温度为400℃,空速为520810mL/(g·h)时,乙烯和丙烯的选择性最高,分别为40.91%和32.80%;采用原位合成法制备的SAPO-34/整体式催化剂活性组分负载量为20.1%,反应温度为420℃,空速为480910mL/(g·h)时,乙烯和丙烯的选择性最高,分别为29.13%和30.13%;采用直接涂覆法制备的SAPO-34/整体式催化剂活性组分负载量为24.9%,反应温度为400℃,空速为612996mL/(g·h)时,乙烯和丙烯的选择性分别为37.92%和33.73%。
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