【摘 要】
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氧化石墨烯(Graphene oxide,GO),作为一种新型的二维纳米材料,具有超薄的片层结构、良好的亲水性能以及优异的机械性能等特点,在膜分离领域具有巨大的潜力,尤其在水处理领域,具有很大的研究空间。本论文通过在GO层间引入有序孔材料以克服其层间距不均一且遇水膨胀的问题,制备了两种基于氧化石墨烯的复合膜,并对这些膜材料进行了一系列的性能表征:X-射线粉末衍射、扫描电镜、透射电镜、原子力显微镜、
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氧化石墨烯(Graphene oxide,GO),作为一种新型的二维纳米材料,具有超薄的片层结构、良好的亲水性能以及优异的机械性能等特点,在膜分离领域具有巨大的潜力,尤其在水处理领域,具有很大的研究空间。本论文通过在GO层间引入有序孔材料以克服其层间距不均一且遇水膨胀的问题,制备了两种基于氧化石墨烯的复合膜,并对这些膜材料进行了一系列的性能表征:X-射线粉末衍射、扫描电镜、透射电镜、原子力显微镜、红外光谱分析和热重分析等。并在此基础上系统的研究了这些膜材料的正渗透性能和纳滤性能。主要研究内容如下:(1)正渗透(Forward Osmosis,FO)是一种新兴的膜分离技术,由膜两侧溶液之间产生的渗透压为驱动力,无需外界压力。较低的水通量、反向溶质扩散和生物污染是影响正渗透性能的三大问题,而膜材料的探索是解决这些问题的关键之一。GO膜具有较高的水通量,在水净化领域具有广阔的应用前景。然而,准确的控制氧化石墨烯膜片层之间的距离对于有效地进行离子筛分是十分必要的。在这部分研究中,我们将亲水性的金属-有机骨架物(Ui O-66纳米颗粒)作为微孔填料嵌入氧化石墨烯的片层结构中,形成超薄的“三明治”膜,以改善FO性能。加入的Ui O-66纳米颗粒引入了一种均匀且合适的纳米通道,可以有效地让水渗透,同时阻断Na+的反向扩散。此外,GO层形成的纳米厚度的薄膜,可防止生物污染,抑菌效果可达90%。在FO模型中,Ui O-66/GO膜的水通量为29.16 LMH,比原始的纯氧化石墨烯膜提高了270%,反向溶质扩散降低了83.5%(12.86 g MH)。(2)纳滤(Nanofiltration,NF)技术因具有经济、高效和环保等优点,在工业上,特别是水处理领域得到了广泛的应用。纳滤膜是在压力的驱动下进行的,而工作压力范围一般为0.5~2 MPa,该压力明显低于反渗透操作,从而实现了节能高效的操作过程,也大大降低了设备的投资成本。氧化石墨烯易于成膜和功能化的特点使其在纳滤分离领域表现出良好的应用前景,但仅利用氧化石墨烯膜进行纳滤存在选择性不足的缺点。所以在我们在氧化石墨烯层间引入了具有适合孔径和电荷的共价有机骨架(Covalent Organic Framework,COF)材料(命名为COF-Tp Pa),通过热压的过程增加结合作用,制备了性能良好的COF-Tp Pa/GO纳滤膜。实验中对COF-Tp Pa/GO进行了纳滤性能的测试,结果表明:COF-Tp Pa/GO膜对有机染料具有较好的纳滤性能,尤其是对结晶紫的截留率高达98.90%,水通量为78.89 Lm-2h-1bar-1,对亚甲基蓝的截留率达97.05%,水通量为57.76 Lm-2h-1bar-1。相对于纯GO膜,选择性得到了明显的提升。
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