氧化铝负载镍基催化剂上硝基苯、1,4-丁炔二醇、对硝基苯酚等的催化加氢研究

来源 :南京大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:allenhuqiqi
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
苯胺、1,4-丁二醇、对氨基苯酚和间苯二甲胺是重要的有机化工原料,在化工生产中占据着重要的地位。在各种加氢催化制备工艺中,金属镍基催化剂对于由硝基苯、1,4-丁炔二醇、对硝基苯酚和间苯二甲腈加氢反应来制备苯胺、1,4-丁二醇、对氨基苯酚和间苯二甲胺具有重要意义。   本论文工作致力于制备高活性的催化剂,通过引入不同的金属组分制备了以氧化铝为载体的负载镍催化剂、镍铜催化剂,镍钴铜催化剂以及镓改性负载的镍钴铜催化剂,并将之应用于多个目标反应。考察了催化剂组分-结构调变、反应温度与催化反应性能之间的关系。采用的反应装置是连续搅拌釜式反应器。通过催化剂理化性质的表征,了解了组分之间的相互作用和影响,并为进一步研究奠定基础,获得的主要研究结果总结如下:   1.浸渍法制备的负载型催化剂在硝基苯催化加氢制备苯胺,对硝基苯酚催化加氢制备对氨基苯酚和1,4-丁炔二醇催化加氢制备1,4-丁二醇反应的过程中均表现出100%转化率。对于硝基苯和1,4-丁炔二醇催化加氢反应,设计制备的催化剂表现出优异的目标产物选择性(93~99%)。   2.在1,4-丁炔二醇催化加氢反应中,负载镍催化剂的反应活性随反应温度的升高而升高:60℃的活性优于40℃的活性,而三组分镍铜钴负载催化剂则在40℃表现出更优越的性能。三组分金属的协同作用使催化剂体系在低温下更容易形成活泼氢,因此表现出最高的催化活性。Cu和Ga的引入改变了催化剂的特性从而影响目标产物选择性。   3.对于硝基加氢反应,Cu不利于在硝基与金属Ni之间的电子转移,Co的引入则抑制了Cu的这种特性。而在炔基/烯基的加氢反应中,Cu的引入提高了催化剂的选择性,说明Cu与Ni的相互作用有利于炔基/烯基与金属Ni之间的电子转移。   4.催化剂的表征结果显示,在Ni基催化剂中同时引入Cu、Co,可以在Ni-Cu-Co之间形成更为优化的协同相互作用,这一相互作用不仅显著提高了Ni组份的分散度,而且有效地促进了Ni2+的还原,提高了表面金属Ni的浓度,且在该复合金属表面上能够形成大量的活泼氢,促进了催化反应的进行。
其他文献
本研究合成、表征了3个Ga-水杨醛氨基酸Schiff碱二元配合物(Ga(Li)2,L1:水杨醛甘氨酸Schiff碱,L2:水杨醛丙氨酸Schiff碱,L3:水杨醛酪氨酸Schiff碱)和6个Ga-水杨醛氨基酸Schif
近年来,随着新的研究成果不断涌现,过渡金属催化的碳氢键活化成为了有机化学领域的研究热点之一。碳氢键直接参与的偶联反应成为碳碳键构建的一种高效便捷途径。在C-H键直接参与C-C键形成的方法中,C-H键与有机金属试剂的偶联反应具有反应条件温和,收率高,选择性好等特点,具有潜在的应用价值。本文以廉价易得的铁络合物作催化剂,以8-氨基喹啉作为导向基团,实现了芳基C(sp~2)-H键与烯基铝试剂的活化偶联反
学位
对于实际发生的化学反应体系(包含很多自由度),当今的计算机无法精确求解Schr(o)dinger方程。人们往往只对整个体系中的极少部分感兴趣,而把其他部分看成是体系所处的环境并只考
己唑醇是一类重要的唑类杀菌剂,甾醇脱甲基化抑制剂,对真菌尤其是担子菌门和子囊菌门引起的病害有广谱性的保护和治疗作用。它能够破坏和阻止病菌的细胞膜重要组成成分麦角甾醇
天然气的利用关键其实是实现甲烷的活化,甲烷氧化偶联和甲烷催化燃烧分别是两种具有重要意义的实现甲烷有效利用的技术。纯CeO2作为甲烷氧化(甲烷氧化偶联和甲烷催化燃烧)催化剂
本论文在水介质中通过化学氧化方法制备了具有一定形貌的无取代聚噻吩,并对其形貌的生长过程进行了探讨。在此基础上,向体系中引入聚合物微球,合成了聚噻吩包覆的复合微球,并
请下载后查看,本文暂不支持在线获取查看简介。 Please download to view, this article does not support online access to view profile.
转移是导致癌症死亡的最主要原因,但基于形态标准的传统诊断方法只能对癌症的晚期表现进行成像。基于配体指数富集系统进化(SELEX)技术获得的核酸适体,被誉为“化学抗体”。与
在大于其禁带宽度的光照射下,TiO能够发生电子和空穴的分离.光生空穴的强氧化能力使其可以氧化大部分有机物,并能将一些有毒的无机物转化为无毒形式,所以在环境治理领域有重
近年来,纳米金颗粒由于其独特的光学性质、催化活性和生物相容性引起了人们广泛的关注。以这些纳米颗粒为基本组成单元的具有特殊结构的金材料不仅继承了其组成单元的部分优点