【摘 要】
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二氧化硫（SO2）主要产生于煤等化石燃料的燃烧,对环境危害严重,是大气污染物之一。而金属有机骨架材料（MOFs）有较高的比表面积,以及超高的孔隙率,在吸附SO2时有较好的物理吸附能力。因此近几年被认为是具有竞争力的脱硫吸附材料。如何提高对SO2的吸附容量是MOFs应用于吸附脱硫领域的关键问题之一。本文希望通过用气密性较好的静态装置来检测MOFs吸附SO2的性能,于是首先在MATLAB中调用Isqn
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二氧化硫（SO2）主要产生于煤等化石燃料的燃烧,对环境危害严重,是大气污染物之一。而金属有机骨架材料（MOFs）有较高的比表面积,以及超高的孔隙率,在吸附SO2时有较好的物理吸附能力。因此近几年被认为是具有竞争力的脱硫吸附材料。如何提高对SO2的吸附容量是MOFs应用于吸附脱硫领域的关键问题之一。本文希望通过用气密性较好的静态装置来检测MOFs吸附SO2的性能,于是首先在MATLAB中调用Isqnonlin和fzero函数计算。在理想气体状态方程,Van der Waals状态方程和Redlich-Kwong方程下准确模拟出缓冲罐体积为563.9 m L,平衡池体积148.9 m L。本文通过2种不同方法合成Mg-MOF-74的类似物Mg2（dobpdc）并进行多种表征确定所得的产物。经过实验确定合成方法为溶剂热法,将配体酸跟盐溶液摩尔比为1:2.5混合,在120℃加热12 h后得到Mg2（dobpdc）,并对其进行吸附能力测定,又因为对MOFs材料进行胺改性可以提升材料本身吸附能力,所以采用N,N’-二甲基乙二胺对Mg2（dobpdc）进行了改性以便提升其吸附量,并通过多种材料表征手段对样品改性前后物理和化学性质的变化考察。通过多次实验,确定了改性效果最好的AN/MOFs摩尔比,当AN/MOFs摩尔比达到40时,胺负载量最大。对Mg2（dobpdc）和胺改性Mg2（dobpdc）进行了考察温度和分压的SO2吸附性能研究,发现未改性前的Mg2（dobpdc）较Mg-MOF-74吸附量有一定的提升,在30℃下,吸附效果最好,0.7个大气压下吸附量能达到9 mol/kg。胺改性Mg2（dobpdc）对SO2的吸附能力较Mg-MOF-74有很大提高,吸附温度在40℃时吸附效果最好,在0.7个大气压下吸附量能达到14 mol/kg。本文随后对Cu-BTC系列材料进行了研究,经过实验确定合成方法为溶剂热法,将配体酸跟盐溶液质量比为1:2,在110℃的环境下加热24 h得到Cu-BTC,并对其进行吸附能力测定。得出虽然Cu-BTC-1合成成本较低,但是其在相同条件下对SO2的吸附能力不如Mg2（dobpdc）。由于Cu-BTC用伯胺跟仲胺改性时会破坏材料自身结构,因此采用3种叔胺,依次是TMPDA（四甲基丙二胺）,TMEDA（四甲基乙二胺）,TMHDA（四甲基己二胺）对Cu-BTC进行了改性。通过多种材料表征手段对样品改性前后物理和化学性质的变化考察发现TMEDA、TMPDA、TMHDA负载到Cu-BTC上不会破坏Cu-BTC的结构,而且通过多次实验得出随着N/Cu摩尔比增高,TMEDA、TMPDA、TMHDA在Cu-BTC上的负载率逐渐降低。对Cu-BTC和胺改性Cu-BTC进行了考察温度和分压的SO2吸附性能研究。发现40℃下,随着分压增加,Cu-BTC在1个大气压的分压下,吸附量能达到2.5 mol/kg。TMHDA/Cu-BTC-1,与TMPDA/Cu-BTC-1吸附SO2时具有一定的阶梯现象,但是吸附量有所降低。TMEDA/Cu-BTC-1没有出现阶梯现象,在40℃,0.7个大气压的环境下,吸附量能达到1.6 mol/kg。
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