论文部分内容阅读
电催化氧化法作为高级氧化技术中的一种,在众多水处理技术中具有独特的优势。近年来,此种“环境友好”技术在处理工业废水中有机污染物方面得到有效应用。
阳极在电催化氧化技术中处于“心脏”的地位,PbO2作为一种具有巨大前景的阳极材料,具有价格低廉、导电性能好、耐腐蚀性强等优点,当前国内外对于这种电极的研究已取得了一定进展,但仍存在电催化活性不高、降解反应能耗较高、电极稳定性差等问题。基于PbO2这种阳极材料实现电极的功能化构筑,获取电催化氧化性能突出的新型电极,实现电极的环境应用依然是此后的研究热点所在。
本文选定Ti基体(Ti)、TiO2纳米管基体(Ti/TiO2-NTs)、预还原TiO2纳米管基体(Ti/TiO2-NTs*)、预还原并沉积适量金属Cu的TiO2纳米管基体(Ti/TiO2-NTs*-300Cu、Ti/TiO2-NTs*-600Cu)几种不同基体材料,对比了不同电极基体微观特性与电化学性能优劣,从微观构成方面深入讨论了最佳电极基体性能提高的原理。在此基础上采用电沉积法制备基于不同基体的PbO2电极,探究了不同电极的微观形貌、电化学特性与目标污染物对硝基苯酚(p-NP)的降解效果,实现了新型纳米PbO2电极的优选与初步功能化构筑。对于已制备的新型纳米PbO2电极,研究了特定元素对于电极的表面掺杂改性效果,探索了新型纳米PbO2电极最佳掺杂改性条件,比较了掺杂前后电极对于目标污染物p-NP的降解效果。结果表明:
1、TiO2纳米管可成功制备,制得的纳米管长为7.40μm,管径84.85 nm。经过预还原作用与脉冲沉积适量Cu的纳米电极基体,与其他基体相比具有更好的导电性能。X射线衍射仪(XRD)与X射线光电子能谱分析仪(XPS)分析表明预还原作用改变了电极基体Ti-O体系构成,形成导电性好的Ti4O7与Ti5O9,而适量Cu的沉积也有利于电极导电性的提升;
2、新型纳米PbO2电极的电化学性能得到很好的改善,其析氧电位达到2.5V。对目标污染物p-NP降解180 min,降解效率达到82.49%,优于其他基体状态下制备的电极,能耗仅为9.45 kW·h/m3;
3、Fe的掺杂改性可有效提升纳米PbO2电极催化氧化性能,其最佳掺杂量为0.02 mol/L。经掺杂改性的电极析氧电位可达2.7V,对目标污染物p-NP降解90 min,降解效率即达到100%,电极整体能耗较低。