CO甲烷化是煤制天然气的关键步骤之一,因此CO甲烷化技术的开发受到了广泛的关注。具有高活性和稳定性的催化剂更是对煤制天然气尤为重要。合成气制甲烷的工艺条件一般为H₂/CO≥3,300⁶00℃,1.0⁵.0 MPa下,在此工艺条件下Ni/Al₂O₃催化剂容易发生积碳、烧结或是载体水解致使催化剂失活。本篇文章通过对镁铝复合载体制备方法及配比的研究制备了Ni/MgO-Al₂O₃催化剂,筛选出具有较好稳定性的催化剂;另外,还通过热力学计算研究了反应条件及原料气组成对合成气制甲烷反应体系产物分布和积碳的影响,并考察了反应条件及原料气组成对催化剂性能的影响。1、通过选择不同的载体焙烧温度、沉淀剂以及载体配比采用共沉淀法制备了不同的MgO-Al₂O₃复合载体,并用浸渍法负载了Ni基催化剂对其CO甲烷化的催化性能进行了研究,主要研究其稳定性。结果表明载体的焙烧温度、沉淀剂和镁铝配比对催化剂的稳定性都有着很大的影响,焙烧温度为800℃、选择氨水作沉淀剂和镁铝比为0.05时制得的载体负载的Ni基催化剂具有最好的稳定性。通过XRD、TPR、BET和TPSR等表征方法,对Ni/MgO-Al₂O₃催化剂失活原因进行了探讨。2、通过建立CO甲烷化反应体系热力学计算模型,考察了反应条件和原料组成对平衡组成、平衡转化率以及CH₄选择性和积碳的影响。计算结果表明,反应温度、压力、氢碳比和汽气比对产物分布、CO平衡转化率、CH₄选择性和积碳有明显影响,其中,低温、高压和高氢碳比有利于提高CO转化率和CH₄选择性,而升高压力、增加氢碳比以及向原料气中加入水蒸气均能有效地减少积碳。在热力学分析的基础上考察了反应条件对Ni催化剂性能,特别是积碳性能的影响。实验结果,反应温度、压力、氢碳比和汽气比对催化剂的CO转化率、甲烷选择性以及积碳的影响明显,并与热力学平衡计算的结果基本一致。