【摘 要】
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光催化反应中涉及的微观粒子主要是电子和光子,目前对于单一半导体的改性主要是针对于电子而很少涉及到光子的调控。如果对光催化材料同时进行光子和电子的调控,有望继续提高
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光催化反应中涉及的微观粒子主要是电子和光子,目前对于单一半导体的改性主要是针对于电子而很少涉及到光子的调控。如果对光催化材料同时进行光子和电子的调控,有望继续提高太阳光利用率和量子转化效率。本论文基于光子晶体(PCs)调控光子传播的特性,将传统光催化材料构建成光子晶体,并对光子晶体进行进一步改性,构造同时具有光子禁带和电子禁带的新型光子晶体光催化剂并深入探讨其构-效关系。通过一系列表征技术手段对材料的形貌、晶相结构、表面状态以及光吸收性能等进行详细的研究,并用电子自旋共振、电化学以及捕获剂技术来探究光子晶体光催化剂的反应机理。本论文的主要结论及创新点如下:(1)采用液相浸渍法制备出高度有序的ZnO PCs,并利用光还原法对ZnO PCs进行改性,得到Ag/ZnO光子晶体复合材料。光子禁带位于541nm处的Ag/ZnO PCs对RhB的降解速率是Ag/ZnO纳米粒子的2.8倍,这可以归因于其独特的光子晶体结构、慢光子效应以及Ag的电子陷阱作用等三方面的协同效应。(2)利用连续离子层吸附反应法(SILAR)对ZnO光子晶体进行改性,得到CuS/ZnO光子晶体复合材料。光子禁带位于532 nm处的CuS/ZnO PCs对RhB的降解速率是CuS/ZnO NPs的2.4倍,且经过六轮循环实验活性仍保持在90%以上,这可以归因于CuS与ZnO形成的p-n结能有效促进光子载流子的分离,增加光吸收效率,促进传质过程与光捕获。(3)基于对光子晶体骨架的机械强度低的不足,通过在前驱液中添加不同量的SiC粉末制备了SiC/ZnO复合光子晶体,SiC部分会被ZnO包覆在骨架结构上,SiC的引入不但能增强光子晶体骨架的机械强度,还能提高ZnO PCs的光催化降解活性。(4)当光子晶体的光子禁带与染料的特征吸收峰匹配时,慢光子效应会增强材料的光吸收与染料敏化作用,从而提高光催化效率。本文的研究主要基于ZnO光子晶体的研究,并利用ZnO光子晶体制备具有异质结构的复合物来进一步对材料进行修饰改性。通过对电子和光子进行的调控,有效地增加了材料的太阳能利用率和量子转化效率,为后续光子晶体的多方向发展和多方面应用提供了新的思路。
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