热电材料作为一种能够实现热能和电能之间相互转换的新型能源材料,已成为材料科学领域研究的热点。在研究过程中,梯度概念的引入使人们获得一种新的途径来提高热电材料的性能。结构梯度化可以使热电材料的性能与使用温度得到最佳匹配,同时,可望使热电系统的转换效率得到大幅度提高。 本论文首先采用熔融法制备了单相Ce_yFe_xCo_4-xSb₁₂和Bi₂Te₃粉末,通过放电等离子烧结获得均质Bi₂Te₃和Ce_yFe_xCo_4-xSb₁₂块体材料,并对其性能进行了研究;其次,根据它们性能指数随温度的变化规律,对二元梯度结构Bi₂Te₃/Ce_yFe_xCo_4-xSb₁₂热电材料的界面温度进行了优化,为了使梯度结构热电材料在300K至800K的温度范围内具有最佳的热电性能,本研究同时对梯度结构中各均质材料的长度进行了优化设计;第三,通过分步放电等离子烧结的方法制备了梯度结构Bi₂Te₃/Ce_yFe_xCo_4-xSb₁₂热电材料,采用理论计算的方法研究了梯度结构热电材料平均Seebeck系数和温度的关系。为了验证设计的结果,对梯度材料在300K至800K温度范围内的输出功率进行了研究。 研究结果表明:在室温至450K的温度范围内,Bi₂Te₃表现出较高的热电性能指数,随着温度的进一步升高Bi₂Te₃的性能急剧恶化;当温度高于500K时,均质材料Ce_0.3Fe_1.5Co_2.5Sb₁₂表现出较Bi₂Te₃高的热电性能指数,因此,可以通过对其进行结构梯度化设计来获得在一个较宽的温度范围内具有较高性能指数梯度结构Bi₂Te₃/Ce_0.3Fe_1.5Co_2.5Sb₁₂热电材料。通过优化设计得出,梯度结构材料界面温度大约为500K,最佳长度比为Ce_0.3Fe_1.5Co_2.5Sb₁₂∶Bi₂Te₃=21∶10。结合SEM/EPMA对SPS烧结制备的梯度结构材料分析发现,在未采用界面材料的样品中,界面处结合良好,未出现明显扩散。通过对梯度材料的平均Seebeck系数的计算表明:梯度材料相对于均质材料其平均Seebeck系数在一个较宽的温度范围内具有较高的数值,几乎为一恒定值。对此梯度材料体系在300K至800K温度范围内的输出功率研究结果表明:当均质材料Ce_0.3Fe_1.5Co_2.5Sb₁₂和Bi₂Te₃的长度比为21∶10时,梯度结构Bi₂Te₃/Ce_0.3Fe_1.5Co_2.5Sb₁₂热电材料具有较大的输出功率,当外接负载为0.1Ω时输出功率约为118mW,约为均质材料Ce_0.3Fe_1.5Co_2.5Sb₁₂功率输出29mW的4.1倍。