石墨烯量子点是一类新型的荧光纳米碳材料,凭借其低毒性、光致发光可调控、光稳定性好、制备成本低廉、生物相容性好等优点,已经成为新一代检测金属离子的传感平台。然而,由于石墨烯量子点结构的复杂性以及其与金属离子作用的多样性,目前仍然存在机理不明确等问题,严重限制了石墨烯量子点在金属离子荧光检测上的应用。基于此,本论文利用量子化学计算方法研究金属离子对石墨烯量子点光致发光的影响,并通过与实验结果进行比对,实现从分子层面去研究金属离子与石墨烯量子点的微观作用机制,揭示金属离子对石墨烯量子点光致发光的影响,更好的为石墨烯量子点的光学应用提供指导。主要研究成果包括如下几个方面:（1）探究Li+、Na+、K+、Mg2+、Ca2+、Zn2+、Cu2+、Al3+、Fe3+、Cr3+、In3+和Ga3+等12种金属阳离子对石墨烯量子光致发光的影响。实验的研究结果表明,12种金属离子中,只有Cu2+、Fe3+、Cr3+三种离子使石墨烯量子点荧光发生猝灭,同时发现Al3+、In3+、Ga3+对猝灭的石墨烯量子点荧光有复亮作用。通过对实验相对应的体系进行量子化学计算,我们发现Cu2+、Fe3+、Cr3+与石墨烯量子点模型(C24H12)之间存在强的吸附作用以及明显的电子转换。对应的吸附能分别为-289.67 kcal/mol、-693.52kcal/mol和-636.35 kcal/mol。电子转移的数值分别为Cu2+0.55 e、Fe3+2.62 e、Cr3+2.91e且三个体系均是电子从石墨烯量子点向金属离子转移。对于含氧的石墨烯量子点模型(C24H11O12),Cu2+、Fe3+、Cr3+可与石墨烯量子点上的含氧官能团作用生成稳定的化学键,从而破坏了芳环表面的共轭效应。这是三种金属离子使石墨烯量子点的荧光发生猝灭的主要原因。Al3+、In3+、Ga3+离子与猝灭的石墨烯量子点作用后,将Cu2+、Fe3+、Cr3+三种离子带离石墨烯量子点的表面,恢复了芳环表面π的共轭,从而使石墨烯量子点荧光实现复亮。（2）探究同种元素不同价态的金属离子(Fe3+/Fe2+、Cr3+/Cr2+和Cu2+/Cu+)对石墨烯量子点光致发光的影响。实验研究结果表明,高价态和低价态的金属离子对石墨烯量子点具有不同强度的荧光响应。理论计算结果表明,高价态的Fe3+、Cr3+、Cu2+与石墨烯量子点的吸附能分别为-705.66 kcal/mol、-717.10 kcal/mol、-317.53 kcal/mol。而低价态的Fe2+、Cr2+、Cu+与石墨烯量子点的吸附能分别为-309.20 kcal/mol、-234.13kcal/mol、-58.35 kcal/mol。电荷转移分析结果表明电子均由石墨烯量子点向金属离子转移,Fe3+、Cr3+、Cu2+与石墨烯量子点的电子转移分别为2.12 e、2.15 e、1.25 e,并且高价态金属离子电荷转移比低价态金属离子的电荷转移大1 e。吸附能的自然轨道分析结果表明高低价态体系吸附能的差异主要是电荷转移。轨道贡献分析表明,高价态离子对石墨烯量子点配合物的贡献大。这些不同价态金属离子与石墨烯量子点作用的差异性,导致了它们对石墨烯量子点具有不同的荧光响应。（3）探究Fe3+/Pb2+/Ag+对含缺陷石墨烯量子点光致发光的影响。以C96H24(C96)作为石墨烯量子点的模板进行缺陷结构的设计,并对其结构、能量和光学性质展开计算。四种缺陷种类被考虑,即拓扑缺陷(55-77-C96)、单空位缺陷(5-9-C96)、多空位缺陷(5-8-5-C96、555-777-C96、5555-6-7777-C96)、掺杂外原子(B-C96、N-C96、O-C96)。理论计算结果表明,C96的最大吸收波长为593.54 nm,5-9-C96、O-C96缺陷最大吸收波长基本不变,分别为591.05 nm、590.94 nm。5-8-5-C96,555-777-C96缺陷的最大吸收波长为发生蓝移,分别为554.59 nm、504.83 nm。55-77-C96、5555-6-7777-C96、B-C96、N-C96缺陷最大吸收波长均发生红移,分别为606.35 nm、620.01 nm、615.93 nm、650.40nm。电子密度图显示石墨烯量子点引入杂原子后,电子由芳环向杂原子转移。B-Ag+-C96、B-Pb2+-C96、B-Fe3+-C96的最大吸收波长分别为615.64 nm、669.43 nm、964.45nm。Fe3+/Pb2+/Ag+随着金属离子电荷的增加,石墨烯量子点的吸收波长红移。上述研究结果表明,通过调整金属离子与缺陷实现石墨烯量子的光学性能的设计是可行的。