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粉煤灰作为一种固体废弃物,其资源化和高值化利用一直都是热门课题。自有人将粉煤灰进行纸张加填尝试起,它便成为一种潜在的造纸填料来源。然而粉煤灰颗粒中残留的炭粒和铁粒等发色颗粒,是制约其在纸张中加填的主要障碍。本论文以实现粉煤灰粉体增白提质的资源化利用为目标,在非均匀成核理论和碳化动力学结晶理论的指导下,在粉煤灰（固）-[Ca（OH）2/H2O]（液）-CO2（气）组成的三相反应体系中,探索一种利用非均匀成核结晶在粉煤灰表面生成高白度CaCO3修饰层的方法,得到一种粉煤灰基碳化修饰复合填料用于纸张加填。本论文主要包含以下研究和结论:粉煤灰具有作为造纸填料的潜质,但需要解决其中的发色颗粒所导致的白度问题。通过一定的工艺条件先浮选除炭再磁选除铁后,可将粉煤灰白度从31.09%ISO提高至41.01%ISO,以此作为碳化反应的原料,用于研究基于粉煤灰衬底的非均匀成核碳化修饰调控过程。基于碳化过程的状态监测和产物粒径分布对比,在起始温度为15oC,搅拌速率为600rpm,Ca（OH）2质量浓度为2.5%,CO2与压缩空气的体积流量比为1:4时,重质碳酸钙GCC的衬底颗粒表面可以实现CaCO3相对最优的成核和结晶,由此获得良好的表面修饰效果,从而为以粉煤灰为衬底的碳化修饰过程提供参考。借鉴GCC衬底的非均匀成核碳化修饰条件,针对性优化后通过多次成核和控制过饱和度等方式可以明显改善预处理后粉煤灰颗粒碳化修饰所获得的复合粉体的白度和粒径特征。控制Ca（OH）2和预处理粉煤灰1:1的投料量,在双倍物料两次成核的基础上利用Lamer模型成核理论控制体系将碳化反应末期电导率转折后维持在较高过饱和度（6.5mS/cm）时,有利于强化非均匀成核效果。此时碳化修饰后复合粉体的平均粒径从9.40μm至12.3μm,粉煤灰白度提高至60.66%ISO。然而白度提高受到一定的限制来自于碳酸钙在粉煤灰衬底表面的致密堆积,因此继续提高Ca（OH）2和预处理粉煤灰投料质量比至2:1时,形成有效包覆的复合粉煤灰颗粒粒径（分峰加权平均中心值表示）增长为18.83μm,白度提高至68.68%ISO,但用于非均匀成核修饰粉煤灰的碳酸钙晶体利用率明显降低。通过XRD、EDS和XPS等分析粉煤灰基碳化修饰粉体表明包覆情况,结果均可证明碳酸钙修饰层对粉煤灰衬底的包覆状态整体良好。但仍有部分炭粒因表面特征差异导致包覆状态较差,制约粉煤灰颗粒整体白度的提升,因此除炭除铁后的粉煤灰更加有利于进行碳化修饰改性。与传统填料GCC相比,虽留着率和白度性能不如GCC,但相同灰分条件的不透明度和强度明显优于GCC加填纸张。生产粉煤灰基复合填料（白度68.68%ISO,平均粒径6.64μm,分峰后峰值加权中心粒径值18.83μm）时需要投入的物料成本主要花销来自于于生石灰的购置,化学品的用量和投入占比相对较低。