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目前,随着电子电力行业以及能源等领域的快速发展,电子集成电路、电子器件与电子设备等的功率密度越来越大,带来的散热问题日益突出。电子器件与设备工作时产生的热量会导致其工作温度升高,并对其性能及寿命造成严重影响。现有的柔性导热绝缘复合材料仍存在高导热与良好绝缘性、柔顺性不能兼顾等问题,难以满足电子电力行业发展的需求。基于此,具有高导热性能且绝缘性良好的柔性导热绝缘复合材料,在电子电力行业以及能源领域具有巨大的应用前景。本论文针对上述问题,拟尝试通过设计3D填料网络结构、取向结构以及层状结构等来制备导热绝缘硅橡胶复合材料,旨在提高复合材料的导热性能,同时保证材料的绝缘性能,兼顾材料的柔顺性等性能,并对导热绝缘硅橡胶复合材料在复合绝缘子领域的应用进行探索。本论文的主要研究内容及结果如下:(1)以一维碳纳米管(1D Carbon nanotubes,CNTs)与二维氮化硼(2D Boron nitride,BN)通过机械共混法在硅橡胶(Silicone rubber,SR)基体中制备了3D混合填料网络的SR/BN/CNT导热复合材料。考察了极少量(0.0005 vol.%～0.25 vol.%)的1D CNTs与2D BN(12.6 vol.%)构成3D填料网络对复合材料导热绝缘及力学性能的影响。研究发现,加入0.25 vol.%CNTs制备的样品SR/BN/CNT0.25(BC 0.25),其导热系数比SR/BN复合材料(B30)和纯SR分别提高25%和75%。SR/BN/CNT复合材料的体积电阻率比B30略有提高,并且具有与B30相当的击穿强度(23 kV mm-1)。另外,加入少量CNTs可以提高SR/BN/CNT复合材料的拉伸强度,同时复合材料的弹性模量增量远低于导热系数的增量,柔顺性较好。采用硅烷偶联剂A-171改性SR/BN/CNT复合材料,可将导热系数提高约10%,同时提高击穿强度,并降低介电损耗。(2)以SR和BN为原料,采用机械剪切法和两步固化法制备了在垂直方向取向的SR/aligned-BN(SR/ABN)复合材料。考察了不同BN含量的SR/ABN复合材料在垂直方向的导热绝缘性能。实验结果表明,SR/ABN 150(ABN 150)在垂直方向上的导热系数可达到5.4 W m-1 K-1,与SR/BN 150(BN 150)相比,其导热系数增量11和12分别为33和6.3。采用有效介质近似(EMA)模型分析表明,SR/ABN复合材料的界面热阻RBd3为2.5×10-8m2 K W-1,比RBd1及SR/BN复合材料在相同填料含量时的RBd3都约低一个数量级。红外热成像分析表明,ABN 150的表面升温和降温的速率最快,到达稳定温度的时间最短,具有优异的传热响应和热传导性能。SR/ABN复合材料比SR/BN复合材料在垂直方向上具有更低的线性热膨胀系数,不易受热产生形变。同时,SR/ABN复合材料的体积电阻率大于1016 Ω·cm,电绝缘性能优异。(3)以BN和膨胀石墨(Expanded graphite,EG)为原料,采用机械剪切法制备了层状SR/aligned BN-SR/aligned EG(SR/ABN-SR/AEG)复合材料。考察了取向以及导热层SR/AEG与绝缘层SR/ABN交替间隔叠加的多层复合结构对复合材料导热和绝缘性能的影响。研究发现,在SR/ABN-SR/AEG复合材料中,BN与EG在SR基体中均呈现整齐有序的沿水平方向高取向的结构,且SR/ABN-SR/AEG复合材料在水平方向的导热系数随层数的增加而增加,最高可达到23 W m-1 K-1,相比单层取向的SR/ABN/AEG(SBE)复合材料和SR,SR/ABN-SR/AEG复合材料在水平方向上的导热系数分别了提高～180%和2个数量级,同时在垂直方向上的体积电阻率能够达到1014α·cm,比SBE复合材料高约5个数量级,具有良好的绝缘性能。(4)采用不同形貌的氢氧化铝(Aluminium hydroxide,ATH)、无规则氧化硅(Irregular silica,IS)和球形氧化硅(Sphere silica,SS),通过机械共混法制备了SR/ATH、SR/IS、SR/SS复合材料。研究了填料的形貌对复合材料力学性能、热性能、电性能的影响,并对其热性能与耐电弧老化性能之间的关系进行分析。结果表明,采用氧化硅制备的SR/IS和SR/SS复合材料的拉伸强度可达到6.5 MPa及6.6 MPa,是SR/ATH的近2倍,击穿强度E0分别为24.9及24.8 kV mm-1,高于SR/ATH的18.9 kV mm-1。球形形貌使SS颗粒具有良好的相容性和加工性,制备的SR/SS复合材料具有最高的断裂伸长率、最小的弹性模量、最低的内耗值、极低的介电损耗及最好的热稳定性,并且在高温区域具有最好的导热性能。在高温区散热性能及热稳定性良好的SR/SS复合材料经电弧老化后也具有最好的表面耐电弧蚀损性能。