【摘 要】
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水氧化反应涉及四个电子和四个质子的转移,是水分解反应的瓶颈所在,克服这一问题的关键在于发展高效的水氧化催化剂和水氧化体系。由于均相分子催化剂具备金属利用率高、结构
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水氧化反应涉及四个电子和四个质子的转移,是水分解反应的瓶颈所在,克服这一问题的关键在于发展高效的水氧化催化剂和水氧化体系。由于均相分子催化剂具备金属利用率高、结构和活性可调以及催化机理易于研究等优点,同时非贵金属铁在地壳中储量丰富并且廉价易得,本论文成功合成了以N,N′-双(2,3-二羟基苯亚甲基)邻苯二胺(Salen)为配体的一系列单核铁、双核铁和异核镍铁配合物并对其的光催化和电催化水氧化性能进行了研究。在乙腈-硼酸盐缓冲溶液中,以[Ru(bpy)3]Cl2作为光敏剂、Na2S2O8作为电子牺牲受体、Salen配合物作为催化剂构筑了可见光分解水产氧体系,发现仅有异核镍铁配合物(NiFe-Salen)具有光催化水氧化活性,其产氧TON(转换数)为384,TOF(转化频率)为0.94 s-1,是目前活性最高的基于非贵金属的光催化水氧化分子催化剂之一。动态光散射(DLS)等测试手段证实NiFe-Salen配合物在光催化过程中始终保持稳定,未转化为金属氧化物纳米颗粒。此外,还考察了以Salen为配体的多个铁配合物的电催化水氧化活性。以碳酸丙烯酯和水的混合体系(水的体积分数为8%)作为电解质溶液,通过电化学测试筛选出一例具有电催化活性的铁Salen均相水氧化催化剂,其产氧启动电位在1.50 V(vs.NHE),并且在1.60 V电位处的催化水氧化TOF值为2.87 s-1。在相同测试条件下,当以甲氧基修饰配体时该铁配合物的催化水氧化电流有明显增大,表现出了更好的电催化水氧化活性,但是在恒电压电解的过程中经甲氧基修饰的铁配合物更容易发生分解失活。
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