【摘 要】
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在丙烷脱氢工艺中,催化剂表面不可避免地存在积炭失活现象,频繁地再生导致Pt颗粒的烧结,影响催化剂的使用寿命。因此,高稳定性是脱氢催化剂的重要性质。本文采用溶剂热法制备
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在丙烷脱氢工艺中,催化剂表面不可避免地存在积炭失活现象,频繁地再生导致Pt颗粒的烧结,影响催化剂的使用寿命。因此,高稳定性是脱氢催化剂的重要性质。本文采用溶剂热法制备了2种具有不同形貌的类似蒲公英状(PGY)和珊瑚状(SH)的分级结构Al2O3,采用溶胶-凝胶法制备了传统的颗粒状商业(SY)Al2O3。将3种不同形貌Al2O3负载Pt颗粒,于不同温度(600℃、700℃、800℃)进行空气老化实验,并结合BET、 H2-TPR、CO化学吸附及TEM等表征手段考察了上述催化剂的热稳定性以及助剂La的添加的影响。最后,通过共浸渍法制备了不同形貌Al2O3负载的具有不同Pt/Sn比的催化剂并应用于丙烷脱氢工艺,分析了不同催化剂的催化性能以及催化剂经烧炭再生后的稳定性。研究结果表明:在800℃老化时,Pt在Al2O3载体上均聚集成大颗粒。在600℃老化时,Pt在3种不同Al2O3载体上均呈现双峰分布,即一部分Pt仍以小粒径(-2 nm)存在,一部分Pt则聚集成大粒径(-50 nm)颗粒。且SH-Al2O3上的小Pt比例要远高于SY-Al2O3和PGY-Al2O3,表明Pt负载于SH-Al2O3上具有更高的热稳定性。在应用于丙烷脱氢反应时,不同催化剂上的最优PtSn比为:PtSn3/SY、PtSn2/PGY、PtSn0.5/SH。经循环再生后,PtSn.0.5/SH显示了最好的反应稳定性。本文研究结果在对氧化铝载体的改性方面提供了一定的参考,对高稳定性PtSn催化剂的开发具有一定的借鉴意义。
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